硅基纳米材料的合成和电化学性能研究

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作为锂离子电池材料,硅基负极材料具有比容量高、环保、价格低廉等优势,是一种非常有前景的负极材料。其中,二氧化硅(SiO2)理论比容量较高,在嵌锂过程中会产生能在一定程度上缓解体积膨胀的非活性Li2O和Li4SiO4,相比硅负极材料,SiO2负极材料循环稳定性更好。限制SiO2负极材料商业化应用主要由于其本征电导率低与体积效应,而碳材料具有导电性好、循环寿命长等优点,可以在一定程度上改善SiO2负极材料缺陷。本论文釆用工艺简单、成本低廉的软模板法在不同条件下合成介孔纳米SiO2颗粒,不同的碳源混合纳米SiO2热解得到SiO2/C复合负极材料。其主要研究内容如下:(1)运用软模板法合成介孔纳米SiO2颗粒,探索了不同合成条件(溶液浓度、TEOS滴加速率、温度)对介孔纳米SiO2颗粒的形貌影响,结果显示介孔纳米SiO2颗粒最佳合成条件为F127浓度0.1*10-3mol/L与CTAB浓度0.005mol/L、TEOS滴加时间2h(平均速率12.25ul/min)、温度70℃。电化学测试表明最佳条件下合成的介孔纳米SiO2材料具有电化学活性,首次放电比容量为116mAh/g。(2)采用三种硬碳材料(蔗糖,有机聚合物:PVDF,树脂碳:A阶酚醛树脂)研究不同碳源混合纳米SiO2热解得到SiO2/C的材料形貌与电化学性能差异。电化学循环伏安、RDE和充放电测试表明:蔗糖作碳源混合纳米SiO2颗粒热解碳得到SiO2/C材料中SiO2含量为66.8%时电化学活性最强,其首次放电比容量为425mAh/g;PVDF作碳源,当SiO2:PVDF=19:4时热解得到的SiO2/C材料电化学活性最强,其首次放电比容量为350mAh/g;A阶酚醛树脂混合纳米SiO2热解得到SiO2/C复合负极材料SiO2含量为71.6%的活性较好,其首次放电比容量为250mAh/g。由上述可知,相比较纯介孔纳米SiO2材料,SiO2/C复合负极材料具有更好的电化学性能,表明适量碳的加入有利于提升硅基材料的电化学活性。另外,不同的碳源中,电化学测试结果表明用蔗糖作碳源混合纳米SiO2颗粒热解碳得到SiO2/C材料中SiO2含量为66.8%时电化学性能最好。
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