甲烷二氧化碳重整反应(DRM)具有良好的工业价值,它将难活化的甲烷与二氧化碳小分子气体进行反应转化,生成广泛应用于工业领域的合成气体即氢气和一氧化碳。此反应利用了 CH4和CO2这两种温室气体,消减了温室气体的排放,是温室气体利用和减排的最佳技术路线之一。同样这种方法所制取的合成气是H2/CO 比接近于1,它是可以直接在费-托合成上应用的。因此,甲烷二氧化碳重整反应具有科学的节能减排环保的研究意义。过渡金属碳化钼具有类贵金属性质,然而在常压下,β-Mo2C催化剂在DRM中因体相氧化而快速失活。最新研究表明Ni改性的过渡金属碳化钼催化剂在DRM中具有很好的催化稳定性,是因为Ni金属促进了 CH4的解离,缓解了碳化钼催化剂被氧化而失活。同时又因碳化钼对CO2的活化性,改善了单独镍基催化剂表面积碳而失活。本论文以碳纳米管负载型Ni改性的碳化钼催化剂为研究对象,研究了催化剂的CH4-CO2重整反应活性。对比在DRM反应中使用三种不同浸渍顺序制得的催化剂的催化性能,得到最优的浸渍制备方法,即按照先浸渍金属Mo后Ni进行分步浸渍。同时又探究Ni/Mo2C-CNTs催化剂的Mo负载量(Ni/Mo摩尔比)对其催化性能的影响,并进行CH4-TPSR和CO2-TPO的表征,发现Mo含量为17.6 wt%(Ni/Mo=1)催化剂的甲烷转化率和二氧化碳转化速度比(R1/R2)最高,反应活性和稳定性最好。并分别考察了不同温度800℃、850℃和900℃的反应条件下对Ni/Mo2C-CNTs(17.6)催化剂催化效率的影响,实验数据显示温度为850℃的反应条件下,催化剂具有最强的反应催化效率,活性最强,反应进行了 36 h都没有明显的失活现象,而且R1/R2值最高,也促进了催化剂的氧化-碳化循环建立,所以说850℃是最佳的反应温度。还对Ni/Mo2C催化剂的载体进行初探,选用商业化的载体γ-Al2O3制备Ni/Mo2C/γ-Al2O3催化剂并对其活性进行探究,发现其活性远远低于碳纳米管负载型的,不适合作为Ni/Mo2C催化剂的载体。经过前期研究表明,通常认为碳化钼在CH4-CO2重整反应中存在贵金属催化机理、氧化-还原循环机理,其中最主要的氧化-循环机理有两种反应路径,分别为Mo2C(?)MoO2和β-Mo2C→MoO2→Mo→Mo2C。对于Ni改性的碳化钼催化剂在DRM中的反应机理,本文首次提出一种新的氧化-碳化循环反应途径为:Ni/Mo2C(?)Ni/MoO2(?)Ni/Mo(?)MoNi4(?)Ni/Mo2C基于对重整反应产物H2的利用,为了进一步脱出富氢气体中的CO,我们还对Co4N/Pt/γ-Al203和C02P/γ-Al2O3催化剂在富氢下CO选择性氧化反应(PROX)进行了初步探究。