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光催化技术在水体污染物降解和能源转换方面具有广泛应用,成为人们在能源和环境区域的研究热点,而制备具有高活性的光催化材料则是其研究的核心内容。新型BiOX(X=Cl、Br、I)材料由于具有合适的禁带宽度、良好的稳定性、环境友好等特点引起人们的广泛关注。然而单一的BiOX(X=Cl、Br、I)由于可见光吸收差和电子空穴对利用率低等劣势限制了材料的发展,而研究发现BN的引入可以提高材料的光催化性能,因此本课题选择构筑BN/BiOX复合材料,并对其进行改性处理制备出高性能的光催化剂。
本文以BN/BiOX材料为基础,制备了BN/OV-BiOCl、Pt/BN/BiOBr两种复合材料,通过对材料的组成结构、形貌和光电性能进行表征,确定催化剂的理化性质并对催化剂的光催化机理进行推测,讨论了BN和贵金属Pt在复合材料中所起的作用,主要内容如下:
(1)本文以甘露醇为溶剂、PVP为分散剂制备出具有氧空位的BiOCl(OV-BiOCl),并在催化剂表面引入BN形成BN/OV-BiOCl复合材料。通过XRD、FTIR、XPS、SEM、TEM等方法对催化剂的物理特性进行表征,说明BN和BiOCl得到了成功的复合,并以罗丹明B(RhB)和双酚A(BPA)为目标污染物对催化剂的光催化性能进行研究,结果显示当BN的负载量为5%时,复合材料的光催化性能最佳。在RhB降解中,复合材料的催化活性是OV-BiOCl的1.7倍,在BPA降解中,复合材料的活性是OV-BiOCl的1.4倍。通过DRS、捕获剂实验、ESR、PL、PC等表征说明BN虽然对OV-BiOCl的光吸收没有产生影响,但是提高了光生载流子的迁移率,并结合Zeta电位、VB-XPS、MottSchottky图进一步说明BN通过静电作用更倾向于促进带正电的h+迁移到催化剂表面,从而提高光生载流子的迁移率,使得更多的h+可以直接氧化污染物。与此同时,我们在EPR中发现BN的引入提高了OV-BiOCl的氧空位浓度,其有利于生成更多的?O2?而氧化污染物,以上的几点原因使得复合材料的催化性能得到提高。
(2)本文采用醇溶水解辅助光还原法制备出Pt/BN/BiOBr复合材料,并对催化剂的结构和形貌进行表征,结果表明BN、Pt与BiOBr得到了成功的复合。通过降解污染物BPA来测试材料的光催化活性,得到BN和Pt可以提高BiOBr的活性,并且两者对BiOBr光催化性能的提升起到一个协同作用。通过DRS和PC分析得到,Pt的引入可以拓宽BiOBr的吸光范围,BN和Pt分别作为空穴促进剂和电子捕获剂,降低了Pt/BN/BiOBr复合材料光生电子空穴对的重组率,从而使得Pt/BN/BiOBr复合材料的光催化性能得到提升。
本文以BN/BiOX材料为基础,制备了BN/OV-BiOCl、Pt/BN/BiOBr两种复合材料,通过对材料的组成结构、形貌和光电性能进行表征,确定催化剂的理化性质并对催化剂的光催化机理进行推测,讨论了BN和贵金属Pt在复合材料中所起的作用,主要内容如下:
(1)本文以甘露醇为溶剂、PVP为分散剂制备出具有氧空位的BiOCl(OV-BiOCl),并在催化剂表面引入BN形成BN/OV-BiOCl复合材料。通过XRD、FTIR、XPS、SEM、TEM等方法对催化剂的物理特性进行表征,说明BN和BiOCl得到了成功的复合,并以罗丹明B(RhB)和双酚A(BPA)为目标污染物对催化剂的光催化性能进行研究,结果显示当BN的负载量为5%时,复合材料的光催化性能最佳。在RhB降解中,复合材料的催化活性是OV-BiOCl的1.7倍,在BPA降解中,复合材料的活性是OV-BiOCl的1.4倍。通过DRS、捕获剂实验、ESR、PL、PC等表征说明BN虽然对OV-BiOCl的光吸收没有产生影响,但是提高了光生载流子的迁移率,并结合Zeta电位、VB-XPS、MottSchottky图进一步说明BN通过静电作用更倾向于促进带正电的h+迁移到催化剂表面,从而提高光生载流子的迁移率,使得更多的h+可以直接氧化污染物。与此同时,我们在EPR中发现BN的引入提高了OV-BiOCl的氧空位浓度,其有利于生成更多的?O2?而氧化污染物,以上的几点原因使得复合材料的催化性能得到提高。
(2)本文采用醇溶水解辅助光还原法制备出Pt/BN/BiOBr复合材料,并对催化剂的结构和形貌进行表征,结果表明BN、Pt与BiOBr得到了成功的复合。通过降解污染物BPA来测试材料的光催化活性,得到BN和Pt可以提高BiOBr的活性,并且两者对BiOBr光催化性能的提升起到一个协同作用。通过DRS和PC分析得到,Pt的引入可以拓宽BiOBr的吸光范围,BN和Pt分别作为空穴促进剂和电子捕获剂,降低了Pt/BN/BiOBr复合材料光生电子空穴对的重组率,从而使得Pt/BN/BiOBr复合材料的光催化性能得到提升。