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伴随着我国能源结构的调整,核能作为被广泛应用的清洁能源备受关注。我国陆地铀资源相对比较匮乏,寻找一种长期可用的铀资源成为必须解决的问题。海水中含有40亿吨铀,足够未来核能使用,但是海水环境面临着低浓度、高盐度、多竞争离子等一系列问题。目前,吸附法是应用最为广泛的海水提铀技术,设计一种高吸附容量、高选择性的吸附剂具有重要意义。本论文通过交联法,界面聚合,缩合反应制备了MIL-53-S、MIL-53/PANI和MIL-53-PA66三种铀吸附材料,实现对溶液中的铀的有效提取与富集。
为了提高MIL-53材料的吸附性能,本文采用交联法将KH550与MIL-53-OH反应制备了MIL-53-S。通过SEM、FT-IR、EDS等表征结果表明KH550交联成功。通过XPS、Zeta电位、动力学拟合数据说明材料的吸附过程依靠静电引力和氮官能团的配位作用。通过一系列的静态吸附实验研究表明:MIL-53-S的最佳吸附pH为8,298.15K下MIL-53-S饱和吸附容量为312.5mg/g。模拟海水铀吸附实验中,MIL-53-S在不同初始铀浓度下均能保持较高的去除率;选择性实验表明MIL-53-S的Kd大于24000,展现出对铀酰离子优异的选择性。
为了进一步提高材料的吸附性能,以MIL-53为模板,通过界面聚合将聚苯胺()引入MIL-53孔道内,并探究了不同含量的苯胺对MIL-53/PANI复合材料吸附性能的影响。通过FT-IR、SEM、XRD等测试验证了预期产物的成功合成。吸附过程符合准二级动力学方程;颗粒扩散模型表明其吸附过程分为:边缘吸附、颗粒扩散、活性位点吸附。材料在六次吸脱附循环后依旧保持良好的去除铀酰离子能力。通过Zeta电位和XPS解释吸附的过程主要依靠静电吸引和配位作用。
为了提升材料的可回收性,增强MIL-53的实用价值。以MIL-53作为聚合物链尼龙66(PA66)的一部分,制备了MIL-53-PA66。通过FT-IR、SEM、XRD和氮气吸脱附对MIL-53-PA66材料进行结构表征和形貌观察。循环性能测试结果表明MIL-53-PA66良好的循环性能。吸附数据的拟合曲线符合langmuir方程表明吸附过程为单分子层化学吸附,在298.15K条件下饱和吸附容量为476.2mg/g;在动态吸附实验中,30天达到吸附平衡。
为了提高MIL-53材料的吸附性能,本文采用交联法将KH550与MIL-53-OH反应制备了MIL-53-S。通过SEM、FT-IR、EDS等表征结果表明KH550交联成功。通过XPS、Zeta电位、动力学拟合数据说明材料的吸附过程依靠静电引力和氮官能团的配位作用。通过一系列的静态吸附实验研究表明:MIL-53-S的最佳吸附pH为8,298.15K下MIL-53-S饱和吸附容量为312.5mg/g。模拟海水铀吸附实验中,MIL-53-S在不同初始铀浓度下均能保持较高的去除率;选择性实验表明MIL-53-S的Kd大于24000,展现出对铀酰离子优异的选择性。
为了进一步提高材料的吸附性能,以MIL-53为模板,通过界面聚合将聚苯胺()引入MIL-53孔道内,并探究了不同含量的苯胺对MIL-53/PANI复合材料吸附性能的影响。通过FT-IR、SEM、XRD等测试验证了预期产物的成功合成。吸附过程符合准二级动力学方程;颗粒扩散模型表明其吸附过程分为:边缘吸附、颗粒扩散、活性位点吸附。材料在六次吸脱附循环后依旧保持良好的去除铀酰离子能力。通过Zeta电位和XPS解释吸附的过程主要依靠静电吸引和配位作用。
为了提升材料的可回收性,增强MIL-53的实用价值。以MIL-53作为聚合物链尼龙66(PA66)的一部分,制备了MIL-53-PA66。通过FT-IR、SEM、XRD和氮气吸脱附对MIL-53-PA66材料进行结构表征和形貌观察。循环性能测试结果表明MIL-53-PA66良好的循环性能。吸附数据的拟合曲线符合langmuir方程表明吸附过程为单分子层化学吸附,在298.15K条件下饱和吸附容量为476.2mg/g;在动态吸附实验中,30天达到吸附平衡。