【摘 要】
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21世纪的今天,化石能源日趋枯竭,人们迫切需要开发一种新型清洁能源来满足人类日常的生产和生活需求。氢能因其特有属性,被认为是最符合当前“双碳”发展目标的能源之一。在当前众多的制氢方法中,通过光电化学（PEC）分解水制备氢气的方案因无污染,能耗低等特点而备受瞩目。BiVO4因其具有合适的带隙（约2.4 e V）,无毒且廉价的原材料,以及较高的光电转化效率等特性而成为首选的光阳极材料。但是BiVO4存
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21世纪的今天,化石能源日趋枯竭,人们迫切需要开发一种新型清洁能源来满足人类日常的生产和生活需求。氢能因其特有属性,被认为是最符合当前“双碳”发展目标的能源之一。在当前众多的制氢方法中,通过光电化学（PEC）分解水制备氢气的方案因无污染,能耗低等特点而备受瞩目。BiVO4因其具有合适的带隙（约2.4 e V）,无毒且廉价的原材料,以及较高的光电转化效率等特性而成为首选的光阳极材料。但是BiVO4存在的严重的电子-空穴复合以及弱的水氧化反应动力学等固有缺陷又阻碍着其实际应用。为了解决这些问题,我们深入研究了杂原子掺杂以及进一步负载水氧化反应助催化剂的双修饰方案对BiVO4光阳极的PEC水氧化性能的影响,本工作包含以下三个部分:（1）采用一步电镀法,在电镀法合成BiVO4光阳极的过程中,直接将稀土元素钕（Nd）掺杂入其体相内,并通过旋涂-煅烧法将Ni Fe2O4助催化剂负载在Nd掺杂的BiVO4表面,制备出了新型Ni Fe2O4-Nd-BiVO4光阳极。新制备出的光阳极表现出了较高的光电流密度,起始电位也发生了明显的负移。详细的表征证明Nd掺杂可以诱导BiVO4的晶格发生畸变,因此提高其吸光性能。此外,掺杂的Nd可以充当电子供体级,从而增加了载流子密度,同时降低了空穴-电子的复合程度。而作为助催化剂的Ni Fe2O4则可以起到加速空穴转移,减少电子-空穴重组,增大表面水氧化动力学的作用。（2）在Nd掺杂的BiVO4上铆定富锂锰（LMNCO）助催化剂,制备出了LMNCO-Nd-BiVO4光阳极。新制备出的光阳极表现出了较高的光电流密度,起始电位也发生了明显的负移。详细的表征证明,Nd掺杂可以显著增加载流子浓度,有效地减少电子-空穴的复合。而LMNCO助催化剂中的Ni和Co分别起到了空穴提取和水氧化反应活性位点的作用。在这两种修饰方法的协同作用下,光生空穴可以快速的从BiVO4体相内迁移到半导体/电解质界面,并与吸附在BiVO4光阳极表面的水分子发生氧化反应,从而减少了体相内的空穴累积,极大的提高了BiVO4光阳极的PEC水氧化性能和稳定性。（3）通过光驱电泳法将Ni2P2O7助催化剂沉积在Nd掺杂的BiVO4表面,制备出了Ni2P2O7-Nd-BiVO4光阳极。新制备出的光阳极表现出了较高的光电流密度,起始电位也发生了明显的负移。详细的表征证明,Nd掺杂可显著增加载流子浓度,使能带弯曲程度变大,减小了电子-空穴复合程度,增大了导电性。而Ni2P2O7助催化剂具有三重功效。一方面可以作为光敏剂提高BiVO4光阳极的吸光性能,另一方面可以作为空穴提取层加速光生空穴的提取,提高了BiVO4光阳极的稳定性。最后,Ni2P2O7助催化剂的沉积增大了电化学活性面积,在动力学上加速了表面水氧化反应。
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