【摘 要】
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金属有机骨架（MOFs）是一种由金属氧簇或离子和有机连接物自组装而成的新型多孔晶体聚合物。与传统多孔材料相比,拥有独特的多孔结构、孔径可调、比表面积大、热稳定性好,并且易于获得物理和化学性质的功能化和后修饰。因此在吸附、催化及降解等领域具有潜力应用。Zr-MOFs具有很高的化学稳定性、热稳定性和机械稳定性,在吸附和催化领域有着显著研究成果。本论文采用胺和咪唑α-二亚胺侧基对Ui O-66拓扑的Zr
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金属有机骨架（MOFs）是一种由金属氧簇或离子和有机连接物自组装而成的新型多孔晶体聚合物。与传统多孔材料相比,拥有独特的多孔结构、孔径可调、比表面积大、热稳定性好,并且易于获得物理和化学性质的功能化和后修饰。因此在吸附、催化及降解等领域具有潜力应用。Zr-MOFs具有很高的化学稳定性、热稳定性和机械稳定性,在吸附和催化领域有着显著研究成果。本论文采用胺和咪唑α-二亚胺侧基对Ui O-66拓扑的Zr-L1/L2进行修饰,同时对其在回收贵金属、Suzuki偶联反应及电催化析氢三个方面进行研究。具体内容如下:（1）以四氯化锆（Zr Cl4）与有机配体H2L2自组装,通过水热法得到黄色结晶样品Zr-L1/L2。研究了材料对金和钯的吸附性能。实验结果表明,Zr-L1/L2在从水中回收金时,具有优异的提取率高达98%、高选择性和出色的可回收性。金的饱和吸附量达到1582.5 mg g-1,超过了大多数报道的吸附剂。此外,钯的回收率在5分钟内高达99%。由于材料中的协同作用（配位、静电作用和氢键作用）,使水中的金和钯的萃取性能显著。（2）通过简单的浸渍法将钯封装在Zr-L1/L2中得到Pd Cl2@Zr-L1/L2。主要研究了Pd Cl2@Zr-L1/L2催化剂在水相中Suzuki偶联反应,表现出良好的转化率和可回收性,并且催化剂可以重复使用,5次循环后催化反应活性没有明显降低。这是由于在苯硼酸和碳酸钾存在的水溶液中,很容易原位生成催化活性Pd（0）NPs,此外,MOF内部存在多个螯合位点（如胺-NH2基团和亚胺-NH-基团）,这些螯合位点倾向于稳定催化循环过程中形成的Pd（II）。（3）通过在不同温度下热解Zr-L1/L2获得多孔材料Zr O2/C-t,发现在800℃下热解的多孔材料析氢性能最好。因此在800℃下分别热解Fe、Co、Ni浸渍的Zr-L1/L2获得铁、钴、镍装饰的多孔Zr O2/C杂化八面体（M/Zr O2/C-800）。电催化测试表明,Ni/Zr O2/C-800表现出最佳的析氢催化活性和稳定性,同时发现镍与配体摩尔比1:1时合成的材料催化活性最佳,在电流密度10 m A cm-2时,过电位为265.6m V,塔菲尔斜率为116.1 m V dec-1,这是由于Ni/Zr O2/C-800（1:1）器件之间的协同效应。
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