【摘 要】
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氮氧化物（NOx）作为大气主要污染物之一,导致酸雨和光化学烟雾,对环境的损害作用极大。目前消除NOx最有效的技术手段是NH3选择性还原NOx技术（NH3-SCR）。目前,各种工业窑炉等固定源的烟气排放温度低于300 ℃,甚至更低,而传统商业钒基催化剂的活性温度窗口（300-400 ℃）不能满足上述脱硝需求。因而,制备具有良好的低温NH3-SCR活性的催化剂具有重要的意义。Co的氧化物拥有较强的氧化
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氮氧化物（NOx）作为大气主要污染物之一,导致酸雨和光化学烟雾,对环境的损害作用极大。目前消除NOx最有效的技术手段是NH3选择性还原NOx技术（NH3-SCR）。目前,各种工业窑炉等固定源的烟气排放温度低于300 ℃,甚至更低,而传统商业钒基催化剂的活性温度窗口（300-400 ℃）不能满足上述脱硝需求。因而,制备具有良好的低温NH3-SCR活性的催化剂具有重要的意义。Co的氧化物拥有较强的氧化能力,适宜满足低温NH3-SCR催化剂的要求。因此本文研究了Co-Ti基SCR催化剂并通过W和Ce掺杂的方式以提升其催化性能以满足低温烟气脱硝的要求。并通过XRD、N2吸附脱附、Raman光谱、TEM、H2-TPR、NH3-TPD、XPS以及In-situ DRIFTS等一系列表征探究了W和Ce的修饰对于催化剂的结构和性能的影响。采用溶胶凝胶法制备了一系列的ComTiOx（m=0.2、0.25、0.3、0.35和0.4）复合金属氧化物催化剂。研究了不同Co含量对催化剂SCR活性的影响,并且发现Co0.4TiOx催化剂拥有最好的低温活性。但其活性温度窗口过窄（190-220 ℃）,且N2选择性较差。为了提高活性温度窗口,同样使用溶胶凝胶法制备了一系列W修饰的WaCo0.4TiOx（a=0.04、0.06、0.08和0.10）催化剂。与Co0.4TiOx相比,WaCo0.4TiOx催化剂具有更好活性。其中,W0.08Co0.4TiOx催化剂在保持低温活性的同时也具有更宽的活性温窗（190-430 ℃）、良好的N2选择性和高温抗H2O/SO2性能。这是由于W的掺杂可以增加催化剂的BET比表面积,提高了催化剂的表面酸性,尤其是Br（?）nsted酸量。通过In-situ DRIFTS测试深入的研究了在催化剂表面的反应过程和抗H2O/SO2性能的机理。但该催化剂低温抗SO2性能仍较差。为了提高W0.08Co0.4TiOx催化剂的低温抗SO2性能,在W0.08Co0.4TiOx催化剂的基础上掺杂Ce合成了一系列W0.08CenCo0.4-nTiOx（n=0.1、0.2和0.3）催化剂。其中,W0.08Ce0.1Co0.3TiOx催化剂不但低温催化活性得到了明显的提升（160-450 ℃）,而且发现其在200 ℃具有良好的抗SO2性能。各种表征结果表明好的低温活性与氧化铈具有良好的储放氧能力有关;而优异的抗硫性能与Ce能够作为牺牲位点与SO2发生反应,抑制硫酸钴的生成有关。因此,W和Ce的共修饰调节了催化剂表面酸性与氧化性,二者之间的协同作用促进低温SCR活性。
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