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甲烷部分氧化(POM)制合成气(CO+H2)因反应器体积小,放热温和,能耗低,产物用途广等优点而成为天然气化学研究的焦点。在POM反应中催化剂是该工艺的核心。本文以镍为活性组分、铈基复合氧化物为载体,首先探究制备方法对催化剂性能的影响,然后考察不同复合载体上镍催化剂的POM反应催化性能。在此基础上,采用BET,XRD,FT-IR,SEM,XPS,UV-Vis DRS,H2-TPR,NH3-TPD,TG等技术对反应前后催化剂的理化性质进行了表征。论文研究的主要内容分如下:首先,以不同方法制备的Ni/CeO2-AlO3中,发现柠檬酸络合法制备的催化剂具有最高的活性和良好的稳定性。原因在于柠檬酸络合反应中金属离子被定格在空间网格中,造成Ni的均匀分散,催化剂的比表面积更大,颗粒细小,更易被还原,积炭速率低。工艺条件的探究实验说明,程序升温至750°C纯氢还原1h后的催化剂在750°C,原料气CH4/O2配比2,总空速12000mL·h-1·g-1的条件下反应,其活性最高。其次,在柠檬酸络合法的基础上,向CeO2-ZrO2固溶体中掺杂Cu、Ba、Al进行改性。结果发现,该方法能够合成出结构稳定的三元复合固溶体MxOy/CeO2-ZrO2。负载Ni后,催化剂Ni/CuO/CeO2-ZrO2的活性较低,而Ni/BaO/CeO2-ZrO2和Ni/Al2O3/CeO2-ZrO2的Ni催化性能得到提升。虽然Cu与Ni之间的氢溢流效应促进Ni的还原,但组织结构的破坏、CuNi合金的形成造成其催化活性下降;而Al的添加增强了载体的表面酸性,同样也增大比表面积,促进颗粒的细化,提高抗击炭能力,表现出较高的活性和稳定性。最后,依托溶胶-凝胶法,系列CeO2-SiO2复合氧化物载体被应用于Ni催化剂的POM反应中,并取得良好的催化效果。单一SiO2负载的Ni催化剂中金属-载体的作用强,酸性强,积炭多使其活性低、稳定性差。大比表面积的CeO2-SiO2复合载体中立方相CeO2的晶粒较小,负载Ni后,NiO的分散性较好且易被还原,催化剂的表面酸性弱、不容易积炭。该系列催化剂中,Ce/Si摩尔比为1:1,负载Ni的质量分数10%,700°C焙烧所得的催化剂10Ni/0.50CeO2-0.50SiO2-700表现出良好的稳定性、最高的CH4转化率(~84%)和对产物CO、H2选择性(>87%)。