【摘 要】
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全球大型船舶的数量规模庞大,对大气环境造成了严重的危害。近年来,国际海事组织（IMO）和各国环保部门均制定了船舶氮氧化物（NOx）日益严苛的限排规定,使得船舶营运者亟需采取行之有效的措施以减少NOx排放。由于传统船舶均采用大型低速二冲程柴油机作为主推进装置,因此相对成熟的选择性催化还原（SCR）技术在船舶废气脱硝领域具有无可比拟的优势。目前,实船SCR系统中的催化剂仍主要为V-W/TiO2（或V-
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全球大型船舶的数量规模庞大,对大气环境造成了严重的危害。近年来,国际海事组织（IMO）和各国环保部门均制定了船舶氮氧化物（NOx）日益严苛的限排规定,使得船舶营运者亟需采取行之有效的措施以减少NOx排放。由于传统船舶均采用大型低速二冲程柴油机作为主推进装置,因此相对成熟的选择性催化还原（SCR）技术在船舶废气脱硝领域具有无可比拟的优势。目前,实船SCR系统中的催化剂仍主要为V-W/TiO2（或V-Mo/TiO2）催化剂,面临活性温度窗口窄、低温活性差等问题。虽然FeMn/TiO2催化剂的活性窗口仍显不足,且抗硫、抗水性相对较差,但其具有低温活性好、经济性高、二次污染少等优点,是近年来低温SCR催化剂的研究热点之一。本文采用浸渍法制备FeMn/TiO2催化剂,通过采用正交法研究不同前驱体对催化剂活性的影响作用,并采用共沉法合成Sn改性的TiO2载体,研究Sn改性对FeMn/TiO2催化剂性能的影响规律,并通过一系列表征手段,深入研究了前驱体和Sn改性对FeMn/TiO2催化剂性能的影响机理,揭示相关构效关系。具体开展的研究工作如下:（1）通过浸渍法制备FeMn/TiO2催化剂,采用正交法对比研究了不同Fe、Mn前驱体对催化剂活性的影响规律,并探讨了相关作用机理。活性测试结果表明,与采用其他前驱体所合成的FeMn/TiO2催化剂相比,以硝酸铁和硝酸锰为前驱体所制备的Fe（N）Mn（N）/TiO2催化剂,在80-200℃范围内的NOx转化率均高于90%,显示出更优的低温催化性能。表征结果显示,Fe（N）Mn（N）/TiO2催化剂表面具有高度分散的活性组分、更高比例的Mn4+物种和Oβ物种,并在低温区域拥有更强的氧化还原能力。虽然Fe（N）Mn（N）/TiO2催化剂在200℃下显示出良好的抗水性,但是当烟气中共存100 ppm的SO2时,Fe（N）Mn（N）/TiO2催化剂会因硫中毒而迅速失活,且停止向烟气中注入SO2后,催化剂的活性并无明显恢复。（2）采用共沉法合成Sn改性的TiO2载体,再通过浸渍法制备FeMn/Sn TiOx催化剂,进而系统地研究了不同Sn/Ti摩尔比对催化活性的影响规律,并探讨分析了相关反应机理。活性评价结果表明,与无Sn改性的FeMn/TiO2催化剂相比,当Sn/Ti摩尔比为0.05时,FeMn/Sn0.05TiOx催化剂在60-120℃范围内显示出更高的低温催化活性。而且,当烟气中共存SO2浓度为100 ppm和反应温度为200℃时,FeMn/Sn0.05TiOx催化剂显示出更优的抗硫性能。表征结果显示,Sn/Ti摩尔比为0.05的载体中,TiO2的晶型由锐钛矿转变为金红石;与FeMn/TiO2催化剂相比,FeMn/Sn0.05TiOx催化剂表面有更多的Mn4+活性物种,且Mn4+物种的分散性较好,然而Oβ物种略少于FeMn/TiO2催化剂。Sn改性TiO2载体对催化剂表面Mn4+物种的低温氧化还原能力和酸位强度影响较小,但会降低催化剂表面弱酸位和强酸位的数量。In-situ DRIFTS表征结果显示,FeMn/Sn0.05TiOx催化剂表面发生的SCR反应,同时遵循E-R机理和L-H机理。
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