聚酰亚胺纳米纤维膜的制备及作为锂电池隔膜的研究

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近年来,锂电池产业发展迅速,锂电池正负极材料的研究也相当成熟,同时关于聚合物电解质和隔膜的研究也逐渐增加。市场上使用最多的聚烯烃隔膜,由于其电解液吸收少,热稳定性差等缺点,出现了很多方法如聚合物接枝改性、无机离子添加等来改善聚烯烃膜的性能;或者采用无纺布隔膜来提高隔膜的孔隙率;或者采用新型复合隔膜如无机-聚合物复合膜,聚合物-聚合物复合膜来替代聚烯烃隔膜。为了寻找耐热性较好、机械强度高、电化学稳定性等综合性能较好的隔膜来替代现存的聚烯烃隔膜。探究的本课题研究分为两个部分,第一部分是采用热稳定性较好的PI作为基础材料,GO作为增强材料制备出一种GO/PI隔膜,组装电池测试后具有良好的电化学性能;第二部分是制备一种PVDF/PI/PVDF三层复合纳米纤维膜,在隔膜表面原位生长ZIF-67颗粒,将复合隔膜组装电池后具有良好的电化学性能。(1)首先考察不同浓度PAA、GO/PAA纺丝液的粘度和电导率,经过预实验确定出最佳的纺丝条件,制备出形貌最好的隔膜。研究结果显示:当PAA溶液浓度为23%时,GO占PAA质量分数为0.2%时制备的纳米纤维膜的形貌最好。将GO/PAA纤维膜热亚胺化处理后得到GO/PI纤维膜。TG分析显示PI和GO/PI的热分解温度都高于500℃,两者在200℃下加热1h后形貌保持不变。对GO/PI和PI热分析显示两者热分解温度都高于500℃,同时隔膜在200℃下加热1h后形貌保持原状,经计算GO/PI隔膜的离子电导率为2.04041mS/cm,GO/PI膜氧化分解电压达到4.9V,首次充放电容量为154.4 mAh/g,在2C倍率下放电容量为120.3 m Ah/g,在0.2C倍率下循环100圈以后,电池仍然保持在初始容量的94.9%,综上所述GO/PI隔膜可以作为锂电池。(2)其次采用上述PI作为芯层,PVDF作为表层,三层复合膜PVDF/PI/PVDF经过热压后纤维之间形成轻微粘连,然后在PVDF纤维上原位生长出ZIF-67颗粒,得到ZIF-67/PVDF/PI复合隔膜。当ZIF-67的质量分数达到PVDF的90%时,复合膜在200℃高温下可以保持原来形貌,机械强度达到了12.4Mpa,电解液吸收率为370%,氧化分解电压达到了5.3V,离子电导率为1.6mS/cm,在0.1C时的初始放电容量为199.2mAh/g,5C倍率下放电容量为123.7mAh/g,同时在0.5C倍率下充放电100次后保持初始容量的72.74%。综合考虑ZIF-67/PVDF/PI隔膜更适合于高性能电池使用。
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