基于双循环反应系统煤及煤液化残渣热解研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:hldxiesj
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我国仍是世界上少数几个以煤炭及煤炭相关资源为主要能源结构的国家之一,以煤炭为主要能源消耗的模式使得我国无论是国民经济发展还是环境保护都面临着巨大的压力。如何将煤炭清洁化、高效化地利用是各种煤炭利用技术所面临的巨大考验,发展高效和环境友好的现代煤化工具有重要的现实意义,其中煤快速热解和煤加氢液化工艺作为煤制油过程在保障我国能源供给与安全、缓解我国石油资源短缺的尖锐敏感问题上提供了有力的解决途径。但现有煤快速热解制油工艺仍面临小粒径粉煤利用率低、含油热解煤气夹带粉尘导致焦油质量差等瓶颈问题,而煤加氢液化工艺末端产出的液化残渣的再加工利用成为难题。本论文提出了一种新的基于固体热载体法的双循环固体燃料热解制油工艺,设计构建了新型固体燃料热解DLRS双循环反应系统,以期为解决制约煤热解工艺过程中的瓶颈问题以及为煤液化残渣高效连续化利用提供解决方案。DLRS双循环反应系统以实现双组分颗粒快速分级颗粒分级器为纽带,有序地连接其他反应单元构成两个独立的循环回路,将热解工艺过程中的热解、过滤、燃烧从空间上完全独立开来,为固体燃料的热化学转化提供了独立可控的优选工艺参数。基于DLRS双循环反应系统,开展了煤及煤液化残渣的热解实验,具体的研究内容如下:(1)对构建的DLRS双循环反应系统主要单元结构的功能特性进行了研究与冷态调试。颗粒分级器中进料气与分级气形成两路互不干扰的流动线路,基于双组分颗粒终端速度的差异,在合适的分级气速下可实现双组分颗粒高效快速地分级;DLRS双循环反应系统中具有文丘里效应的颗粒提升文丘里管、文丘里进料器以及文丘里洗涤器实现了固体热载体颗粒的循环、原料颗粒的快速进料以及废烟气快速冷却,还保证了固体热载体输送管路的料封性能,为DLRS双循环系统提供了相对独立并互不窜气的反应空间;采用径向移动颗粒层过滤器用于热解产物的除尘,其同心的双百叶窗结构具有优先排出堆积于内流道细颗粒的特点,为热解器采用流化床操作提供了较为宽泛的操作缓冲空间,循环滤料的连续排出与补入使得其具有操作压降小、过滤效率高等优点。(2)基于DLRS双循环反应系统,以石英砂为床料,进行了神木煤(SM)和榆阳煤(YY)的热解,研究了不同反应条件(热解温度、流化气速、溢流比、过滤器温度)对热解产物的影响规律。结果表明:两种煤热解焦油产率均随热解温度升高先增加而后降低,均在热解温度为515℃时达极值,产率分别为3.5%和11.9%,分别为铝甑实验值的89.7%和108.2%,热解加热速率的差异对于有着更高挥发分的YY煤的影响更为有利;提高流化气速有利于热解油的产出;在较高床料溢流比操作时,尤其在高流化气速下对热解不利;提高过滤器的操作温度对于热解油的获得是不利的。热解油分析表明:热解油中粉尘含量只有0.2%左右,在较高的流化气速下仍有较好的过滤效果;热解油萃取分析表明,随着热解温度升高,两种煤热解焦油的正己烷可溶物(HS)均有所降低;轻质组分HS随流化气速和过滤器温度升高而降低。热解油的GC/MS分析表明:两种煤的热解油中稠环芳烃类物质的含量最高且相差不大,SM煤热解油中的轻芳烃与脂肪烃含量高于YY煤热解油中的含量,相反地SM煤热解油中的酚类与杂环类含量小于YY煤热解油中的含量。(3)基于DLRS双循环反应系统,以石英砂为床料,进行了煤液化残渣的热解,探索通过固体热载体法热解方式提取残渣中重质有机质资源的方法,探究了降低残渣粘结性和残渣连续进料的方法,研究了不同反应条件(热解温度、流化气速、溢流比、过滤器温度)对热解产物的影响规律。结果表明:残渣中含有的芳香烃等高分子量有机物使其具有加热易软化熔融以及强粘结性,热解极易结焦。通过向残渣中掺混一定比例的掺混物料,可降低残渣的粘结性,在相同掺混体积比条件下石英砂的破粘效果最佳,当掺混体积比高于3及以上时,残渣的粘结性基本消除。采用螺旋进料器与文丘里进料器组合进料,并配合双层导管水冷却的方式可以避免残渣提前软化、实现以粉体状态快速连续地进料。热解实验结果表明:热解油产率随着热解温度的增加而增加,而后趋于平缓,在热解温度550℃左右,热解油产率可达20%,明显高于慢速加热的铝甑热解油产率;流化操作气速比U/Umf由1.2升高至2.8时,热解油产率由20%增加至23%,提高流化气速有利于热解油的产出;残渣热解油产率并不随残渣粒径变小而单调增加。热解油产率随过滤器温度的升高而略有降低,热解气产率随过滤器温度的升高而增加,提高过滤器的操作温度对于通过热解方式来获得热解油的过程是不利的。热解油分析表明:残渣热解油中粉尘含量仅为0.2%~0.5%左右,在较高流化气速下过滤效果仍然较好;热解过程中残渣中大部分的液化重质油正己烷可溶物(HS)得到回收转移进入了热解油中,而大部分的沥青烯A和前沥青烯PA则在热解过程经历缩聚等反应形成了热解半焦等重质产物;热解温度的升高有利于残渣中沥青烯A转变为HS;过滤器温度的升高会降低热解油的品质。热解油HS组分的GC/MS以及热解油的红外分析表明,残渣萃取组分与热解油的组成在热解前后没有发生较明显的变化。
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