【摘 要】
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苯酚过氧化羟基化合成邻苯二酚是一条先进的环境友好工艺路线,邻苯二酚又是农药 、医药、石油化工与香料等精细化工部门的重要原料中间体,结合中国农药及其它工业部门的需要,
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苯酚过氧化羟基化合成邻苯二酚是一条先进的环境友好工艺路线,邻苯二酚又是农药 、医药、石油化工与香料等精细化工部门的重要原料中间体,结合中国农药及其它工业部门的需要,该文对苯酚羟基化法合成邻二酚催化剂的性能、结构及反应机理进行了研究.考察了一系列过渡金属氧化物、复合金属氧化物及金属作为苯酚羟基化作用催化剂的反应性能,筛选出12种具有良好活性与应用前景,尚未见文献报道的苯酚羟化新型催化剂.这些催化剂制备简单,成本低,反应条件温和,用量少,催化剂活性与文献报道相当.该文将金属铁粉用作酚羟基化催化剂,尚未见文献有类似报道.铁催化剂具有相当高的反应活性,苯酚:过 氧化氢=3:1(mol),催化剂用量仅为苯酚质量的0.5﹪,反应温度60℃时,苯酚有效转化率达到19.5﹪,邻苯二酚收率11.7﹪;铁与铝或锆、钛、硅的氧化物构成复合催化剂后还可在不同程度上提高铁催化剂的活性.此外还详细研究了催化剂制备方法、以及催化剂用量、苯酚羟基化反应温度、溶剂、原料配比等因素对催化剂反应性能的影响.该文还首次采用AMl方 法对苯酚羟基化反应机理进行了量子化学研究,将苯酚与氢氧自由基的反应沿可能的反应路径进行几何优化,得到反应历程上相关驻点稳定构型的三维结构.
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