在全球变暖的背景下,高温热浪极端天气事件愈发频繁,通常还伴随着高臭氧污染事件,对气候变化、生态系统以及人体健康产生不可忽视的影响。在长三角地区,随着经济的快速发展和城市化进程的不断加快,夏季高温天气时常发生,臭氧污染问题日益严重,因此开展高温条件下臭氧污染物的形成机理及辐射效应研究具有重要的科学意义。本文综合运用资料诊断和数值模拟的方法,分析了长三角地区夏季近地面臭氧和气温的变化特征,探讨了高温期间影响高臭氧的主要过程和机理,研究了对流层中下层臭氧增加带来的辐射效应。主要研究结果如下:首先,基于2013-2016年近地面臭氧和气温的观测资料,分析了长三角夏季臭氧和气温的变化特征。分析表明:长三角典型城市臭氧的日变化呈单峰型特征,峰值出现在当地时间下午三点左右,夏季臭氧的平均浓度为31.7±20.3ppb,略高于北半球臭氧背景浓度,且有逐年增长的趋势,上海、南京、杭州和合肥的臭氧增长率分别为+0.06ppb/yr、+2.31ppb/yr、+0.25ppb/yr 和 +1.58ppb/yr。2013(?)和2016是显著的高温热浪年,最高气温达41℃,异常高温天气在整个夏季所占比例分别达到47.3%和27.0%。臭氧浓度和温度存在显著的正相关关系,在不同的温度范围,臭氧表现出不同的增长速率,当温度在17-28℃之间,臭氧随温度升高变化平稳;温度在28-38℃之间时,臭氧随温度快速增长,增速可达4-5ppb/℃;温度在38℃以上时,臭氧随温度升高浓度缓慢增加。其次,利用EIN15再分析资料和臭氧观测资料对区域气候化学模式RegCM-CHEM4进行了评估,通过选取典型的高温热浪和非高温热浪个例,探究了高温期间高浓度臭氧的主要形成过程。结果表明:RegCM-CHEM4能够较好地模拟出我国气象场和臭氧浓度场的主要特征,气象场模拟结果与再分析资料基本一致,模拟臭氧的归一化平均偏差均在±0.2 ppb以内。高温热浪和非高温热浪的个例研究表明,夏季高温和臭氧具有很好的空间相关性,高值区主要集中在华北平原、长三角和四川盆地,热浪与非热浪期间臭氧差异最高可达45 ppb。过程分析发现,化学反应增强是引起高温热浪期间臭氧增加的主要原因,可造成臭氧最大增加12ppb,干沉降作用的削弱使得臭氧微量增加约0.2～0.4ppb,垂直湍流和水平平流在高温条件下有利于臭氧的清除,但量级很小,不同过程最终的共同作用导致热浪期间对流层臭氧浓度增加。高温热浪期间,海上更少的水汽输送使得长三角地区相对湿度减少,导致云量的减少,造成到达地面的短波辐射通量增加,从而促进臭氧的化学生成。最后,通过对区域气候化学模式RegCM-CHEM4中辐射传输方案的改进,定量分析了 2013年夏季对流层中下层臭氧增加引起的辐射效应。利用模拟计算的时空非均匀的臭氧浓度替代辐射模块中的气候态臭氧廓线,估算了对流层臭氧增加后引起的辐射变化。结果表明:对流层中下层臭氧明显高于气候态平均臭氧,主要体现在约750hPa以下,6、7、8月平均分别增加4.85 ppb、3.29 ppb和3.92 ppb,柱浓度含量分别增加1.05 DU、0.580 DU和0.726 DU。由于对流层臭氧增加吸收了更多的地气长波辐射,到达大气顶的辐射通量减少,晴空条件下减少量为-0.033W/m2。此外,增加的臭氧也能发射长波辐射,地表长波辐射通量略有增加,晴空条件下平均改变量0.063 W/m2。辐射通量的改变直接引起对流层温度的变化,大气温度的主要变化区域与臭氧增加区域基本一致,750hPa以下的中纬度地区温度呈现正变化。对流层臭氧每增加1 DU,大气温度升高0.04℃。此外,臭氧增加还会导致云量减少、感热通量和边界层高度增加,但变化幅度相对较小。