过渡金属Salen配合物/分子筛修饰电极的电化学行为研究

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金属席夫碱配合物/分子筛复合材料,将配合物和分子筛的特性有机地结合起来,形成一种独特的新型催化材料,其具有反应条件温和、选择性高、易与产物分离、可重复使用以及独特的位分离效应等特点,因而受到人们广泛的重视,成为当今催化材料研究中的一个热门课题。分子筛修饰电极自问世以来,就成为电化学研究的一个新的领域,广泛用于电分析、电化学表征、电催化等领域,是近代电化学领域中一个重要的研究方向。本论文分别以Y型沸石分子筛、MCM—41介孔分子筛和ALPO4—5型磷酸铝分子筛为主体材料,过渡金属席夫碱配合物为客体分子,合成了金属席夫碱配合物/分子筛复合材料,以复合材料为电极修饰材料制备了分子筛修饰电极,用循环伏安法对分子筛修饰电极中的电活性物质进行了表征。论文主要完成了以下工作:第一,以水杨醛类Schiff碱为配体,合成了Co、Cu、Mn、Fe四种过渡金属的七种配合物,对其进行了红外和紫外表征,并用循环伏安法对其进行了电化学行为的研究。第二,通过自由配体法在Y型分子筛中合成了分子筛固载钴、铜、锰席夫碱配合物的复合材料,通过循环伏安法对这三种分子筛复合材料修饰电极的电化学行为进行了研究,并对CosalenY修饰电极的电子传输机理进行了进一步的分析,得出其可能属于外电子传输机理。第三,采用两种不同的合成方法将Cosalen配合物通过硅烷化成功地引入到介孔分子筛MCM-41的孔道内,形成两种不同结构的介孔分子筛固载Cosalen配合物,并对其进行了表征及电化学行为的研究。第四,通过循环伏安法对两种方法制备的磷酸铝分子筛AlPO4-5固载钴、锰、铁席夫碱复合材料进行了电化学研究,结果发现,两种方法制备的金属席夫碱/磷酸铝分子筛复合材料的电化学行为有所不同。本研究工作表明,分子筛修饰电极的循环伏安法可以成为金属配合物/分子筛复合材料的一种理想的表征手段,并且对CosalenY复合材料的电化学行为进行了进一步的研究,得出其可能为外电子传输机理。本课题的研究成果为金属配合物/分子筛复合材料的电子传输机理和电催化研究奠定了基础,对金属配合物/分子筛复合材料的开发研究起到了促进作用。
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