【摘 要】
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抗生素作为一类保护人类健康的药物被发现后,很快就被大量应用于疾病治疗,动物生长,畜牧养殖等方面,其在药物使用所占比重越来越多,甚至不可或缺。然而抗生素滥用也产生了严峻的环境问题,引发了人们对耐药细菌的担忧。尽管抗生素在天然条件下能够被部分降解,在人和动物体内的抗生素也能够部分代谢,但未降解未代谢的抗生素就源源不断的引入到环境中,造成伪持续性现象,对生态系统和人类健康造成威胁。由于抗生素种类繁多,除
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抗生素作为一类保护人类健康的药物被发现后,很快就被大量应用于疾病治疗,动物生长,畜牧养殖等方面,其在药物使用所占比重越来越多,甚至不可或缺。然而抗生素滥用也产生了严峻的环境问题,引发了人们对耐药细菌的担忧。尽管抗生素在天然条件下能够被部分降解,在人和动物体内的抗生素也能够部分代谢,但未降解未代谢的抗生素就源源不断的引入到环境中,造成伪持续性现象,对生态系统和人类健康造成威胁。由于抗生素种类繁多,除了本体物质外还有代谢产物,用途众多,除了人用还有兽用,而且监测种类大都不全面,同时受检测方法限制,饮用水中的抗生素检测研究也有限。鉴于以上背景,本文在建立8大类典型抗生素监测方法基础上,研究了南方某城市典型饮用水源中目标抗生素的污染特征。本文以磺胺类、喹诺酮类、四环素类、大环内酯类、β内酰胺类、氯霉素类、多肽类、其他类抗生素以及部分抗生素的代谢或降解产物共101种抗生素物质作为研究对象。1 L采集饮用水水样先经过滤、调节p H至酸性等条件,之后用HLB小柱固相萃取,再结合氮吹浓缩富集,加标回收试验,最终建立了环境水体中抗生素类物质的超高相色谱双质谱(UHPLC-MS/MS)残留分析方法。目标化合物方法加标回收率在38.28-145.53%之间,目标抗生素的检出限浓度范围在0.02-200 ng/L。方法的精密度、准确度和灵敏度基本能够满足实际样品检测要求。上述所建立的方法应用到南方某城市典型饮用水中,包含自来水和直饮水(过滤水、市面销售瓶装水和桶装水),调查了101种目标抗生素的残留污染分布特征,总共检出抗生素有44种,其中30种磺胺类检出11种,19种喹诺酮检出14种,15种四环素检出6种,16种大环内酯类检出10种,5种其他类检出3种。在检出的五类抗生素的浓度整体水平为:大环内酯(11.48 ng/L)>四环素(6.65 ng/L)>磺胺(2.82 ng/L)>喹诺酮(2.08 ng/L)>其他(0.84 ng/L)。剩余57种目标抗生素,此次检测的饮用水样品中不存在或者低于仪器检出限没有被统计。针对44种检出的目标抗生素,自来水样品中磺胺二甲基嘧啶(Sulfamethazine)和4-差向土霉素(4-epioxytetracycline)没有样品检出,磺胺甲恶唑(Sulfamoxole)的检出率高达100%,检出抗生素中有超三分之二的物质检出率在60%以上。直饮水样品中磺胺吡啶(Sulfapyridine),磺胺甲基嘧啶(Sulfamerazine),甲氧苄啶(Trimethoprim),磺胺甲恶唑(Sulfamoxole),氧氟沙星(Ofloxacin),差向四环素(4-epitetracycline),四环素(Tetracycline),土霉素(Oxytetracline),金霉素(Chlorotetracycline),呋喃唑酮(Furazolidone)共10种抗生素全部检出;然而有五种抗生素,磺胺(Sulfanilamide),磺胺甲基异噁唑乙酰代谢产物(N-acetylsulfamethoxazole),泰乐菌素(Tylosin),吉他霉素(Kitasamycin),克林霉素(Clindamycin)在直饮水样品中未有检出,其他约二分之一的抗生素在直饮水中检出率达60%以上。自来水样品中检出抗生素浓度在ND-185.55 ng/L(磺胺Sulfanilamide)之间,直饮水样品检出浓度范围为ND-1695.35 ng/L(罗红霉素Roxithromycin);磺胺在自来水中检出浓度最高,平均浓度为37.57 ng/L,而在直饮水中未检出,罗红霉素在直饮水中检出浓度最高,平均浓度高达148.11 ng/L,其次是诺氟沙星(Norfloxacin),其检出平均浓度为21.3 ng/L。综合来看,磺胺、罗红霉素、诺氟沙星、土霉素为本研究饮用水中主要抗生素污染源。基于所检出的目标抗生素,从成人和儿童两个年龄阶段进行了人群健康风险评估,针对本研究已检出的抗生素,通过查阅文献资料,搜集这些化合物的最大日允许摄入量(ADI,单位μg/kg·d),根据当前已知的毒性数据计算得出的DWEL(饮用水当量)和RQ(风险熵),以成人和儿童标准分别作对比,饮用水中抗生素的检出最大值均未超过两者的基准值,健康风险评价显示,大环内酯和喹诺酮类抗生素为主要健康风险因子,但风险值仍低于界定值(RQ<1),由此可见饮用水源中的抗生素发生水平对人类的健康不构成显著危害。
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