A₂B₂O₇稀土复合氧化物包含了几种不同结构的类型,由于这种化合物具有优良的性质,近年来引起国内外很多学者的关注,但对其系列氧化物结构测定和演化关系到目前为止未有系统详细的研究,由于结构不同其稳定性和性质也不同,对其结构及其演化的研究有利于了解和研究矿物材料的性能,结构的稳定性及其影响因素对工业利用也有其重要的意义。本文以A₂B₂O₇系列（A=REE稀土元素,B=Ti,Zr）稀土复合氧化物为对象展开研究。首先用高温固相法可以在1000℃保温2h形成前躯体后、1280℃煅烧2h后合成目标产物。同时改进一种新的软化学法,在600℃保温2h形成前躯体后、1200℃煅烧2h后合成目标产物。选定软化学法进行后续实验,本文选用两种原料REE₂O₃和REE（NO₃）₃·6H₂O分别进行实验,通过扫描电镜的微观形貌分析,REE₂O₃合成的产物晶粒大小为1-2μm,晶粒之间有明显晶界;而REE（NO₃）₃·6H₂O合成的产物晶粒＜1μm,晶粒变小,晶粒之间的晶界已经不再明显,颗粒间接触的更充分,熔解的效果更好,易于通过高温熔融法得到单晶。通过多种单晶培养方法的探索,最终通过高温熔融法,在选择了合适的参数后,培养出供解析结构Sm₂Ti₂O₇和Gd₂Ti₂O₇的两种单晶体。通过XRD粉晶衍射、SEM扫描电镜、单晶结构解析、电子探针、荧光发射光谱等方法,对已合成的A₂B₂O₇系列（A=REE稀土元素,B=Ti,Zr）稀土复合氧化物进行了表征,在Ti系中（即A₂Ti₂O₇）La₂Ti₂O₇和Nd₂Ti₂O₇两种化合物属于单斜晶系,空间群为P2₁,而该系中的其他产物（A=Sm-Lu）,均为烧绿石结构,立方晶系,空间群为Fd-3m;在zr系中（即A₂Zr₂O₇）,当A=La、Nd、Sm、Eu、Gd时,形成烧绿石结构,立方晶系,空间群为Fd-3m,而当A=Tb-Lu时,形成萤石型结构,立方晶系,空间群为Fm-3m。并且随着原子序数的增大,原子半径的减小,晶胞参数也在逐渐减小。合成实验中得到的Lu₂Zr₂O₇的萤石型合成物在前人衍射数据中未见报道。