【摘 要】
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随着绿色化学的倡导,“绿色催化”这一全新的概念摆在了我们的面前。固体超强酸具有高活性、高选择性、低腐蚀、低污染以及容易与反应物分离、可重复利用、热稳定性好等特点,
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随着绿色化学的倡导,“绿色催化”这一全新的概念摆在了我们的面前。固体超强酸具有高活性、高选择性、低腐蚀、低污染以及容易与反应物分离、可重复利用、热稳定性好等特点,符合绿色催化的要求,因而对固体超强酸的研究成为当前的热点之一。 本文论述了固体超强酸催化剂的研究进展及其在酯化反应中的应用。采用溶胶一凝胶法制备SO42-/TiO2-SiO2固体超强酸催化剂,考察它在乙酸甲酯酯化反应中的催化活性。用正交试验法对催化剂的制备条件进行优化,并对催化剂的酸强度、酸结构进行了系统的研究。具体工作分为三部分进行: 1)催化剂制备及催化活性考察。用正交试验分析得出制备SO42-/TiO2-SiO2固体超强酸催化剂的最佳条件为:钛酸丁酯(TBT)含量为A1(0.5g),硫酸含量为B3(1.5m1),焙烧温度为C1(400℃),钛酸丁酯加入温度为D2(20℃)。其中焙烧温度对催化剂的催化活性影响最大。 2)采用Hammett指示剂法、TG和IR分析手段对催化剂物性进行表征。结果表明:SO42-/ZiO2-SiO2催化剂的酸强度最大达-12.70。SO42-/TiO2-SiO2固体超强酸的酸中心模型是螫合式双配位。 3)对催化剂的失活机理进行讨论,结果表明用于乙酸甲酯酯化反应的SO42-/TiO2-SiO2固体超强酸催化剂失活的主要原因是催化剂表面积碳和SO42-流失。
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