城市大气氨的天空地立体观测、来源解析及环境影响

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本论文基于“天(卫星)+空(垂直高塔)+地(水平地面监测网络)”三维立体观测体系,聚焦典型特大型城市上海,系统研究了城市大气氨(NH3)的时空分布、污染来源及环境影响。以氮氧化物、二氧化硫和氨为主要前体物所形成的二次无机气溶胶在细颗粒物(PM2.5)质量浓度中占比很大,约为60%。自2013年大气污染防治行动计划实施以来,中国主要大气污染物(不含氨)显著下降,PM2.5污染也随之改善。然后到目前为止,中国依旧没有一个城市的年均PM2.5浓度值达到世卫组织颁布的一级空气质量标准。鉴于此,凸显出NH3减排在改善空气质量的重要性。从全球或区域尺度来看,NH3排放大多数都是源于氮肥施用和畜禽养殖等农业生产活动。但越来越多的研究表明,在人口众多的发达城市,非农业氨排放的叠加作用,使城市地区出现大气氨浓度接近甚至高于农村地区的现象。为进一步厘清城市大气NH3的来源和环境影响,本研究首先综合水平地面网络观测、垂直高塔观测和卫星遥感观测的优点,建立了城市大气氨的“天+空+地”立体三维观测体系,率先提出并验证“城市氨岛”的概念;同时以中国典型特大型城市-上海为例,基于“化学-同位素-模型”,综合开展城市大气NH3的来源解析,并利用COVID-19新冠疫情封城期的自然实验,从而去验证城市大气NH3对减排政策的响应;最后,运用城乡大气站点的氨-铵气固同步高频在线监测资料,结合热动力学模型,探讨城市大气NH3对二次无机气溶胶形成的影响。本研究的目的是为中国城市大气NH3减排提供科学的理论依据和实用的政策建议。本研究取得的结论如下:1、构建了三维立体观测体系。首先利用IASI卫星观测获取的NH3的垂直柱浓度信息(天),研究全球以及中国的城市氨分布特点;其次通过上海中心高塔垂直观测(空),分析上海城市NH3垂直分布特点,以及新冠封城期的混合层中NH3及其氮同位素值的垂直分布。最后再通过建立的城市-郊区-农村水平监测网络,研究上海不同下垫面类型NH3的水平分布特征。2、提出并验证了“城市氨岛”的新概念。基于先前的水平监测结果,再根据全球的NH3浓度的卫星监测结果结合地面观测数据验证“城市氨岛”(UAI)概念及其在全球城市的普遍性,即城市地区的NH3水平高于周围非城市土地的现象。同时,通过垂直监测发现混合层顶形成了NH3的高值区,说明城市大气NH3可以在垂直方向上作用。3、建立了城市大气NH3综合溯源方案。利用城市与农村站点的在线高频监测,同时结合大气化学模式结果,发现城市大气NH3的实测值高于模拟值约50%,说明现有的NH3排放清单严重低估了非农业源的贡献。同时,基于测定的NH3排放源结果,可以说明中国城市非农业NH3的重要来源来自于建筑人居排泄物与机动车尾气。最后基于贝叶斯同位素混合模型的应用,证明非农业源对城市大气NH3的贡献与农业源的贡献相当。4、研究了氨-铵气粒转化的大气化学过程及对灰霾污染的影响,在连续一年的观测结果中,城市地区大气的污染程度依旧比农村地区严重,通过对比研究城市与农村地区的NH3与颗粒物之间的转化关系,发现城市非农业NH3排放对大气颗粒物污染有显著影响,且他们之间有一定的自增循环特点,由此断定NH3的气粒转化效率是控制中国城市PM2.5污染的关键。因此,本研究发现非农业氨排放是影响城市环境NH3的重要来源,对非农业NH3减排与城市灰霾防治至关重要,具有一定的科学意义。
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