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氨气选择性催化还原(NH3-SCR)反应是富氧条件下消除NOx污染的最高效技术,以Cu-SAPO-34为代表的具有CHA(Chabazite)结构的分子筛在SCR反应中有优良的催化活性和水热稳定性,因而得到了广泛关注。近年来,直接引入有机铜络合物作为模板剂,一步法合成Cu-SAPO-34分子筛的方法被报道,此方法不仅减少了后处理步骤,同时更容易控制铜的添加量。本课题在此基础上,考察了铜含量对该催化剂的活性和水热稳定性的影响,分析了Cu2+含量与活性之间的关系,明确了分子筛老化后活性降低的原因。本文采用铜-四乙烯五胺和二乙胺作为模版剂,一步法制备了不同铜含量的Cu-SAPO-34,采用750 oC,10 h,10 vol.%H2O对该分子筛进行水热老化处理。利用XRD,ICP,EPR,H2-TPR等表征方法,分析了该样品老化前后的物理结构、酸性及铜物种的状态,由此解释了铜含量对NH3-SCR活性及水热稳定性的影响。实验结果说明:在分子筛合成中随着络合模板剂Cu-TEPA投料的增加,催化剂中铜含量也在不断增大且主要以骨架外Cu2+的形式存在。当铜含量为2.66-3.62 wt.%时,催化剂有最好的NOx转化率(95%及以上的NOx转化温度窗口为148–516 oC)。当铜含量进一步增加到6 wt.%时,催化剂高温活性降低(温度窗口降为144-420 oC)。由氨气氧化实验的结果说明,NH3非选择性氧化生成非NOx的反应消耗大量氨气,导致还原剂不足,是造成不同铜含量分子筛样品高温表观活性降低的主要原因。Cu-SAPO-34分子筛经水热老化处理后,不同铜含量催化剂样品的比表面积、孔容、酸性均下降,水热老化处理引起的分子筛结构破坏以及孤立态Cu2+含量的减少是导致催化剂选择性脱除NOx效率显著降低的根本原因。实验证明,当铜含量为3.62 wt.%时,催化剂具有最宽的NOx转化活性窗口(95%及以上的NOx转化温度窗口为147-450 oC),水热稳定性最佳。