碳纳米管和石墨烯作为新兴的两种碳材料以其独特的物理化学特性,成为科研工作者研究的焦点,而利用这两种碳材料杰出的电学性能来制备出具有较高介电常数的新型复合材料又是其中一个研究的热门。由于这两种碳材料自身结构的特殊性,在聚合物基体中分散比较困难,因此本文基于对碳纳米管进行化学修饰,氧化石墨烯进行物理处理,通过新的实验思路制备高介电常数的复合材料,主要工作如下：1、采用FeSO4/K2S2O8作为反应体系的引发剂,利用非均相和均相聚合系统,成功的制备了聚八甲基丙烯酸酯基笼型倍半硅氧烷(PMA-POSS)包覆的多壁碳纳米管核-壳型纳米杂化材料。通过透射电子显微镜可以看出,在均相体系中成功的获得了包覆比较均匀且厚度可调的核-壳型多壁碳纳米管杂化材料,包覆厚度在15-25nm,35-50nm之间,而非均相体系中则获得了PMA-POSS微球悬挂在多壁碳纳米管侧壁的杂化材料。利用傅里叶红外(FTIR)光谱、透射电镜(TEM)、拉曼(Raman)光谱以及热重(TGA)分析对所制备的杂化材料结构进行了表征,通过表征结果分析给出了相应的包覆机理。2、利用自由基油溶性引发剂过氧化苯甲酰(BPO)为反应体系的引发剂,在非均相和均相聚合体系中,成功的制备出了聚八甲基丙烯酸酯基笼型倍半硅氧烷(PMA-POSS)包覆的多壁碳纳米管新型核-壳型纳米杂化材料。通过透射电子显微镜图片可以看出在均相体系中成功获得了包覆厚度均匀、厚度可调的新型多壁碳纳米管杂化材料,包覆厚度可以控制在5-10nm,15-25nm之间；在非均相体系中成功的获得了PMA-POSS微球悬挂在碳纳米管侧壁的新型杂化材料。通过傅里叶红外(FTIR)光谱、透射电镜(TEM)、拉曼(Raman)光谱以及热重(TGA)分析对杂化材料的结构进行了表征,并给出了相应的包覆机理。3、包覆后的核壳型碳纳米管随着包覆厚度的同电学性能呈现出了可控性,在聚合物基体中具有很好地分散性,通过与PVDF进行复合所得到的PMA-POSS/PVDF复合材料既具备高的介电常数还具有较低的的介电损耗。4、在这项研究中,研究了一种十分温和并且高效率的由GO/PVDF制备高介电常数复合材料的方法。通过选择热处理的温度找到了GO/PVDF热还原的最佳温度为170℃,并研究了热处理时间对最终复合材料介电性能和热性能的影响。热处理后的复合材料通过了SEM, XRD, TGA, LCR, Contact Angle Test,发现在经过热处理后复合材料的介电性能发生了明显的增加,初始热分解温度提升了100℃以上。