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O2 /CO2燃烧技术能协同控制多种污染物排放,引起了全球研究者的广泛关注。目前有关该燃烧方式下煤中含硫物相前驱物析出和形态转化机理以及燃烧后SO2控制方面研究还不完善。因此本文首先研究燃烧前CO2气氛下煤中有机硫/无机硫的迁移与转化过程与途径;接着从脱硫剂方解石煅烧特性入手,研究了O2 /CO2燃烧方式下方解石煅烧、CaO烧结特性;最后从污染物SO2控制入手,利用沉降炉系统研究了O2 /CO2燃烧气氛下炉内喷钙脱硫效率以及对颗粒物控制的影响。首先,选择了具有典型硫赋存形态的六枝原煤和遵义原煤,研究了有机硫/无机硫在CO2气氛下的迁移与转化特性。实验研究表明:在热化学转化过程中,煤中无机硫通过两种途径转化为有机硫,一是煤中无机硫黄铁矿分解产生的活性S2与焦中有机官能团反应生成有机硫;二是黄铁矿硫分解产生的磁黄铁矿FeSx（1≤x<2）与焦中有机官能团生成新的有机硫。H2S、SO2、CS2是CO2气氛下主要气态含硫产物,SO2主要由硫酸盐分解生成,CS2与煤中黄铁矿硫含量有关,高温有利于其生成。此外与N2气氛下煤热解硫析出相比,CO2气氛下煤中硫在析出过程中更易生成COS。其次,利用热重以及沉降炉台架系统研究了温度、CO2分压、气氛等工况下方解石煅烧分解和CaO烧结特性。研究结果表明,相对于O2/N2气氛,O2/CO2燃烧方式下方解石煅烧与烧结特性呈现出显著差异, O2 /CO2燃烧方式下方解石分解温度升高,分解速率降低;同时CO2分压影响方解石分解温度以及分解速率;此外在900℃-1300℃下,O2/N2气氛下方解石煅烧产物的比表面积与空隙率呈现先增加后减小的趋势;与之不同的是, O2 /CO2燃烧气氛下方解石煅烧产物的比表面积和空隙率均随着温度升高而增大。最后,在O2 /CO2燃烧方式下利用沉降炉系统对炉内喷钙脱硫效率和颗粒物中的硫控制进行了研究。研究结果表明,相对O2/N2气氛, O2 /CO2燃烧方式下SO2排放浓度降低,并且炉内喷钙脱硫机理由间接脱硫转变为间接脱硫机理与直接脱硫机理共同控制。在炉内喷钙脱硫实验中,当Ca/S=2/1时, O2 /CO2燃烧方式下最佳脱硫温度比O2/N2气氛高,最佳脱硫温度范围也较之更宽,这将十分有利于高温炉内喷钙脱硫。另外对颗粒物排放研究结果表明:添加方解石不仅可以控制SO2、同时也可以减少燃煤过程中可吸入颗粒物PM10特别是亚微米颗粒物PM1的排放。