【摘 要】
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甲基丙烯酸（MAA）是一种重要的化学中间体,其被广泛用于甲基丙烯酸甲酯（MMA）的合成。在选择性氧化甲基丙烯醛（MAL）过程中,P-Mo-V催化剂往往面临着热稳定性较差的问题,较短的使用寿命严重限制其工业应用。研究P-Mo-V催化剂活性的影响因素及其在氧化过程中的结构变化是了解催化剂失活的关键。对MAL氧化过程的工艺条件进行了优化并确定了合适的反应条件。研究了副产物、原料中杂质对催化剂性能的影响,
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甲基丙烯酸（MAA）是一种重要的化学中间体,其被广泛用于甲基丙烯酸甲酯（MMA）的合成。在选择性氧化甲基丙烯醛（MAL）过程中,P-Mo-V催化剂往往面临着热稳定性较差的问题,较短的使用寿命严重限制其工业应用。研究P-Mo-V催化剂活性的影响因素及其在氧化过程中的结构变化是了解催化剂失活的关键。对MAL氧化过程的工艺条件进行了优化并确定了合适的反应条件。研究了副产物、原料中杂质对催化剂性能的影响,共进料实验排除了副产物对催化剂活性的干扰,通过实验、表征和密度泛函理论计算发现,杂质没有造成P-Mo-V催化剂的中毒或结构性损伤,其与MAL在催化剂上的竞争吸附造成了MAL转化率的降低,甲醛、丙醛和MAL在催化剂上的氧化过程为平行反应。考察了P-Mo-V催化剂在复杂的氧化环境下的结构变化。基于TG、FT-IR、Raman、BET、ICP、SEM、TEM等表征结果,提出了P-Mo-V催化剂Keggin结构演化模型,揭示了P-Mo-V催化剂在MAL氧化过程中的分解和重新组装机理。MAL与催化剂中的晶格氧原子相互作用,导致了Mo-O-Mo、V-O-Mo键的不稳定。在高温下Mo和V原子从Keggin单元迁移到催化剂二级结构中,并伴随着缺陷Keggin单元的生成,缺陷Keggin结构经过复杂的分解、重组过程转变为低聚钼氧化合物,最终生成低反应性的Mo O3。本文研究了影响P-Mo-V催化剂活性的因素,提出了催化剂结构变化模型,为该催化剂工业化应用和发展提供了数据支撑。
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