论文部分内容阅读
新触媒的研究开发带动了金刚石行业发展的巨大进步。诸多具有优异性能的高品级金刚石在新触媒体系中被开发出来。相对国外而言,我国合成金刚石所用的触媒仍局限于一些过渡族金属元素,产品品级低。因此结合我国金刚石行业的发展状况,开发高端产品用的新型触媒对于提高我国市场竞争力具有重要意义。本文采用膜生长法在国产六面顶压机上,研究了硼、氮、氢对铁基触媒体系合成金刚石的影响,开发出合成金刚石用新型铁基触媒。取得创新性成果如下：1.考察了微量非金属元素氢对合成金刚石的影响：通过在铁基触媒体系中添加不同浓度的含氢化合物二茂铁(C10H10Fe),系统考察了氢对合成金刚石生长的影响。此体系下随着二茂铁含量的增加,金刚石合成的六面体区间越来越窄到最后消失,而八面体生长区间变宽。红外测试表明对应于sp3杂化C-H键存在于金刚石晶格结构中,并且氢相关的红外吸收峰强度随二茂铁添加量的增加而变强,但随着合成温度的升高而降低。在高浓度掺杂下可合成出低氮无色掺氢{111}面金刚石晶体。2.考察了非金属元素氮氢的协同掺杂对合成金刚石的影响：通过在铁基触媒体系中添加不同浓度的含氮氢化合物三聚氰胺(C3N6H6),系统考察了氮氢对合成金刚石生长的影响。高浓度三聚氰胺掺杂体系下合成的晶体多为沿{111}面拉伸的绿色长条状及片状晶体。红外光谱显示三聚氰胺掺杂体系下氢的存在形式与天然金刚石中的不同,并且氮元素多以C心的形式存在,伴随少量A心。但氮、氢在金刚石中不均匀的分布与天然金刚石相类似,氢的干预使得金刚石中的氮含量以及存在形式发生改变。3.考察了非金属元素氮硼的协同掺杂对合成金刚石的影响：通过在铁基触媒体系中添加不同形式的硼源与氮源,考察了氮硼对合成金刚石生长的影响。种是采用六角氮化硼(h-BN)添加剂作为合成用的硼源与氮源,合成的金刚石晶体多为沿{111}面拉伸的黑绿色长条状,测试表明晶体内部大量的C-C键被类sp2B-N键所替代,硼碳氮三者之间形成复杂的成键结构。另一种是采用叠氮化钠与硼粉添加剂作为合成所用的硼源与氮源,其合成的晶体多为传统的六-八面体,晶体颜色各异。黑蓝色晶体在此体系下可被合成出,此时硼元素的添加一定程度上限制了氮元素进入晶体内部。