活性炭负载亚铁离子和纳米零价铁去除水中高氯酸盐的研究

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高氯酸盐因其物理和化学性质稳定,易溶于水而不易被降解,干扰人体甲状腺功能,影响儿童智力发育,存在潜在致癌性等危害,在水污染中被广泛关注。活性炭对高氯酸盐具有一定的吸附作用,而高氯酸根是一种阴离子,通过增加活性炭表面正电荷的方法增强活性炭的吸附效果,因此制备复合材料活性炭负载亚铁离子(GAC-Fe(Ⅱ))去除水中的高氯酸盐。同时,纳米零价铁的还原性极强,可有效地去除水中高氯酸盐,联合纳米零价铁的高还原性和活性炭的吸附性,制备复合型材料活性炭负载纳米零价铁(GAC-Fe0)去除水中的高氯酸盐。本研究的铁盐选用硫酸亚铁,利用浸润法将活性炭和硫酸亚铁溶液在110℃下浸润24h制得GAC-Fe(Ⅱ),通过硼氢化钾(KBH4)与硫酸盐铁反应生成纳米零价铁后再与活性炭在110℃下浸润24h制得GAC-Fe0。采用XRD和扫描电镜对两种材料进行表征和分析。表征结果显示,GAC-Fe(Ⅱ)上成功负载了亚铁离子,GAC-Fe0也成功负载了纳米零价铁。研究GAC-Fe(Ⅱ)对高氯酸盐的去除效果,并探究不同的反应条件对高氯酸盐去除效果的影响,主要包括:铁含量、高氯酸盐初始浓度、温度和pH。实验结果表明,当铁含量为1.3113%时GAC-Fe(Ⅱ)对高氯酸盐的去除率最大;初始浓度越高,GAC-Fe(Ⅱ)对高氯酸盐的去除效果越差;去除效果随着温度的提高而提高,而且温度为120℃时GAC-Fe(Ⅱ)对高氯酸盐的去除效果趋于稳定;在偏酸性条件下更有利于高氯酸盐的去除,pH为6.03时去除率最大,在碱性条件下抑制了GAC-Fe(Ⅱ)对高氯酸盐的去除效果。通过不同的影响因素研究GAC-Fe0对高氯酸盐的去除效果,主要包括:铁含量、高氯酸盐初始浓度、温度、pH值和共存离子,并且对比GAC、GACFe(Ⅱ)和GAC-Fe0三种材料对高氯酸盐的去除效果。实验结果证明,铁含量为2.4479%时GAC-Fe0对高氯酸盐去除效果最好;去除率随着初始浓度的升高持续下降;当温度为80℃时,去除率最大,继续升高温度去除率反而下降;在酸性条件下随着pH值升高提高,pH值为5.35时去除效果最好,在碱性条件下去除率变化不大;Cl-对高氯酸盐的去除有微弱的抑制作用,CO32-有较强的抑制作用,而Br O3-对去除效果有促进作用;比较GAC、GAC-Fe(Ⅱ)和GAC-Fe0对高氯酸盐的去除效果发现GAC-Fe0的去除效果最好。探究GAC-Fe(Ⅱ)和GAC-Fe0去除高氯酸盐的反应机理以及对反应产物进行分析,发现在去除高氯酸盐的过程中均存在物理化学吸附,对反应产物进行分析,发现有氯离子的生成,在反应过程中可能伴有其他中间产物产生。
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