【摘 要】
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盐酸盐缩合物是合成盐酸盐黄连素一种重要的中间体,而制备盐酸盐缩合物的最佳工艺是通过席夫碱加氢来完成,工业上席夫碱加氢通常使用雷尼镍做催化剂,但雷尼镍的应用有着诸多
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盐酸盐缩合物是合成盐酸盐黄连素一种重要的中间体,而制备盐酸盐缩合物的最佳工艺是通过席夫碱加氢来完成,工业上席夫碱加氢通常使用雷尼镍做催化剂,但雷尼镍的应用有着诸多不便,本论文旨在此背景下,制备新型催化剂来代替雷尼镍。本论文选用浸渍法和燃烧法这两种不同的方法来制备不同镍负载量的催化剂,x%Ni/MgO(x=5,10,15,20,25)(wt),并利用BET、XRD、SEM、H2-TPR、CO2-TPD、TG-DTA、FT-IR等表征手段对催化剂的性能进行测试。利用高压反应釜测试催化剂在席夫碱加氢的效果,用Ni/MgO催化剂代替原来雷尼镍催化剂,可解决雷尼镍催化剂在席夫碱加氢上空气中易自燃、催化活性难以控制、使用后难过滤等问题。本文研究了不同制备方法、不同负载量对Ni/MgO催化剂性能的影响,讨论了不同镍负载量的Ni/MgO催化剂对席夫碱加氢的反应的影响。氧化镁具有表面碱性且有较高的比表面积,是适用于席夫碱加氢催化剂的优良载体,而稳定性好、催化活性高、价格低廉是Ni基催化剂的优点,Ni/MgO催化剂便是将二者优点完美融合。结果表明,Ni/MgO催化剂的制备中燃烧法不仅在制备流程上简于浸渍法,而且对席夫碱加氢反应性能也有明显提升。燃烧法制备的Ni/MgO催化剂,镍的负载量在15%时对席夫碱加氢的产率最优,纯度较高,故催化剂选择为15%Ni/MgO、催化剂还原温度为550℃、反应原料甲基邻位香兰素和胡椒乙胺的比为1.041:1、反应釜加氢反应温度为110℃时反应产率达到最高,席夫碱的产率达到90.4%,转化率达91.6%,选择性达到98.7%,说明15%Ni/MgO可替代原有的雷尼镍催化剂进行席夫碱加氢。开发其作为新领域的催化剂也有重要的研究意义和工业价值。
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