【摘 要】
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氢能作为一种燃烧热值高、燃烧产物无污染的二次能源,是实现可持续能源发展战略的潜在手段之一。在众多的制氢方案中,光电化学（PEC）分解水基于光电互补策略将体量巨大的太阳能直接转换为氢能,相比其它制氢方案具有明显优势。金属硫化物具有独特的形貌、合适的带隙和适宜的能带位置,是理想的光电极材料。本论文以金属硫化物为基础,以PEC分解水涉及的主要过程为研究内容展开讨论。得益于金属硫化物较高的光利用率,本文主
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氢能作为一种燃烧热值高、燃烧产物无污染的二次能源,是实现可持续能源发展战略的潜在手段之一。在众多的制氢方案中,光电化学（PEC）分解水基于光电互补策略将体量巨大的太阳能直接转换为氢能,相比其它制氢方案具有明显优势。金属硫化物具有独特的形貌、合适的带隙和适宜的能带位置,是理想的光电极材料。本论文以金属硫化物为基础,以PEC分解水涉及的主要过程为研究内容展开讨论。得益于金属硫化物较高的光利用率,本文主要围绕光生载流子在PEC水分解过程中的体相分离和表面催化两过程进行探究,对影响二者的因素及对应解决手段进行探讨,并提出针对性的改性方案,主要用于解决光阳极严重的体相复合和缓慢的表面析氧反应（OER）动力学问题,最终通过构建无偏压水分解体系,实现太阳能-氢能的直接转换。具体研究内容如下:（1）针对光生载流子的体相分离能力不足,首先对其作用机理进行探讨,总结了目前常见的用于提升载流子体相分离效率的手段。为解决多缺陷并存光阳极的制备难题,基于低温热处理方案,在Zn10In16S34纳米片阵列中同时引入O掺杂和Zn、S空位。多缺陷协同效应使光生载流子在光阳极体相最终实现快速有效分离。（2）针对光生载流子的表面催化反应缓慢问题,对其反应机制进行讨论并总结了常见的针对光阳极表面催化活性的改性手段。针对目前金属硫化物负载助催化剂的制备难题,提出基于原子层沉积技术原位构建Fe-In-S基团以促进Zn-In-S基光阳极表面OER动力学的策略。通过理论计算和实验表征,证明该助催化剂可以有效提高光生载流子的界面传输效率。（3）进一步总结目前同时提高光阳极体相和表面载流子分离/传输的常见手段。针对目前对二者同时进行修饰存在的诸如工艺复杂、可控性差以及界面复合严重等问题,以SnS2为研究对象,分别提出基于模板法的梯度掺杂策略和低温等离子体处理制备的方案,在提升光生载流子体相分离的同时促进表面OER动力学。这两种策略均可通过一步法制备得到,能够有效避免二次制备引入界面缺陷等问题。（4）对无偏压水分解体系进行系统总结,针对无偏压水分解装置对光阳极透明度的需求,提出酞菁镍辅助制备CdIn2S4/In2S3体相异质结的策略,在不影响电极透明度的情况下,提升载流子的体相分离效率;进一步通过负载致密非晶SnO2薄膜钝化表面缺陷,最终基于该光阳极与钙钛矿太阳能电池成功构建无偏压水分解器件。本论文采用金属硫化物作为光阳极,使用不同的手段,有效解决了光生载流子在光阳极体相分离和表面催化反应存在的各种问题,在此基础上,成功构建无偏压水分解器件。在此过程中,对每种方案的深入探究为高性能、长程稳定光电极的设计积累了相关经验,也为无偏压水分解器件的制备提供了新的思路。
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送丝激光熔覆成形方法具有材料利用率高、环境污染小、材料成本低、受空间环境影响小等优点,拥有广阔的发展前景,近年来在表面处理、增材制造等方面得到广泛应用。然而,“光外侧向送丝”激光熔覆成形方法存在光丝耦合精度差和扫描方向性等缺陷;“多光源光内同轴送丝”激光熔覆成形方法由多个激光光源组成,存在成形系统占用空间大以及使用成本和维护成本高等问题;“单光源光内同轴送丝”激光熔覆成形方法存在光丝干涉和光路转换
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