【摘 要】
：
为提高科技水平与发展经济,无法避免的大量使用化石燃料,而随着这些有限的资源逐渐被消耗殆尽,以及所带来的严峻的环境问题,人类的可持续发展面临着巨大的难题,研究人员一直努力在寻找新的可替代的清洁能源。利用电能来分解水得到氧气和氢气这一清洁能源是一个非常有潜力的研究课题。然而,由于动力学瓶颈,水分解产氧这一半反应一直限制着电催化水分解。寻找高效且耐用的电催化剂便成为了人们首先需要解决的难题。一直以来,贵
论文部分内容阅读
为提高科技水平与发展经济,无法避免的大量使用化石燃料,而随着这些有限的资源逐渐被消耗殆尽,以及所带来的严峻的环境问题,人类的可持续发展面临着巨大的难题,研究人员一直努力在寻找新的可替代的清洁能源。利用电能来分解水得到氧气和氢气这一清洁能源是一个非常有潜力的研究课题。然而,由于动力学瓶颈,水分解产氧这一半反应一直限制着电催化水分解。寻找高效且耐用的电催化剂便成为了人们首先需要解决的难题。一直以来,贵金属氧化物Ir O2和Ru O2都被认为是高效的产氧催化剂,但其不稳定性以及昂贵的价格这两个缺点使得它们注定无法被广泛应用。因此,基于非贵金属的产氧反应催化剂越来越受到重视,过渡金属（铁、钴、镍）的氧化物和氢氧化物因为其较多的活性位点,较大的比表面积以及低廉的价格获得了研究人员的青睐。在本论文中,我从氢氧化钴出发,利用溶剂热法和浸渍法合成出二维超薄的Co（OH）2纳米片,Co（OH）2/CNTs复合纳米材料以及单分散负载Ir Cl后的Ir Cl-Co（OH）2/CNTs三元复合材料,并分别利用XRD、SEM、TEM以及XPS等手段对材料的结构进行表征,并结合各种材料电催化产氧性能进行材料结构的关联性研究,具体的研究如下:（1）结合石墨烯等二维材料表现出来的优异的理化性质。在本文的第二章中,利用溶剂热法合成出具有柔性的α-Co（OH）2超薄纳米片。电化学性能测试指出,与块状的β相Co（OH）2相比,超薄的α-Co（OH）2纳米片表现出更高的电催化产氧的反应效率,在电流密度到达10m A cm-2时,过电势为340m V,比块状β-Co（OH）2降低了47m V。二维的α-Co（OH）2超薄纳米片有着更高的比表面积,暴露了更多的反应活性位点,使得催化剂可以催化更多的水氧化生成氧气。（2）碳材料因其良好的导电性,在催化领域中,经常作为复合材料来提高催化剂的整体催化性能。在第三章中,合成碳纳米管（CNTs）复合的Co（OH）2纳米片。电化学测试分析表示,在复合碳纳米管材料后,过电势与Tafel斜率相比原来的Co（OH）2纳米片有了进一步的降低。除此之外,测试材料的阻抗之后,发现加入碳纳米管改善了材料的整体导电性能,这也是催化活性进一步提高的原因所在。在加一定的电压后,催化剂可以保持12h的催化活性,这得益于加入碳纳米管后,整体材料的稳定性增加。（3）采用浸渍法制备了分子级分散的Ir Cl-Co（OH）2/CNTs三元复合催化剂。其过电势达到了233m V,Tafel斜率降低到了71.3 m V dec-1,材料经过24h的循环稳定性测试之后依旧保持80%的催化性能。使用极少量的贵金属材料与过渡金属材料基底复合得到性能优异的催化剂这一路线,在性能大幅提升的同时尽可能的降低了成本,在电催化产氧领域具有非常广阔的前景。
其他文献
电催化水分解是推动可持续能源从电能向清洁氢燃料转变的一项切实可行的战略。为了实现大规模的氢气制备,开发低成本、高效、稳定的电催化剂至关重要。最近的研究表明,由过渡金属硒化物（Transition metal selenide,简称TMS）和杂原子掺杂的碳基材料组成的纳米复合材料已成为降低协同电催化中能源消耗的优先选择。本论文主要通过筛选合适前驱体、探索最优热解条件、调节产物化学组成、控制材料规整形
氢气（H2）是一种具有高能量密度、储量丰富、零碳排放的清洁能源载体,也是重要的化工原料。开发高效、清洁的制氢技术已成为未来氢能发展的关键。电催化水分解技术包括阴极析氢反应（HER）和阳极析氧反应（OER）,它以水为原料,电能为驱动力,具有绿色、高效产氢的特点。而OER和HER两个过程都需要高效催化剂来降低过电势,进而降低能耗和制氢成本。众所周知,IrO2、RuO2和Pt等贵金属类材料具优异电催化活
以气体为测量对象的在线过程分析是过程分析技术的重要内容之一,它对于环境保护,化工生产,安全监测起着至关重要的作用。相比于一些传统的检测应用技术,可调谐半导体激光吸收光谱技术（TDLAS）具有反应灵敏高、分辨率高、检测下限低、测试无耗材和非接触测量的优势,在痕量气体实时检测中发挥了重要的作用。本课题致力于开发一个针对于化工过程气体进行在线分析的开放性平台,应用TDLAS检测技术结合虚拟仪器开发技术,
浮式天然气液化系统硫磺回收装置内部处于严酷的腐蚀环境中,腐蚀问题突出,再加上位处深、远海,维修难度大、成本高,因此需要施加有效的防腐措施以保证硫磺回收装置的长周期安全运行。牺牲阳极保护法是一种应用广泛且行之有效的腐蚀防护技术,具备应用于硫磺回收装置腐蚀防护的可行性。硫磺回收催化剂溶液具有一定的碱性,牺牲阳极在中性或偏酸性环境中的研究较多,但在偏碱性溶液中的性能研究鲜见报道,因此论文研究了6种牺牲阳
金属-有机框架材料（Metal-Organic Frameworks,MOFs）具有较强的结构可调性和可设计性,使其在气体的储存与分离方面存在巨大的应用潜力。因此,通过引入功能性基团进一步提高MOFs的气体存储和分离性能具有重要的意义。本论文通过密度泛函理论（DFT）和巨正则蒙特卡洛模拟（GCMC）的方法系统研究了富氮MOFs材料经过功能性基团修饰后对单组份CO2和CH4气体以及二元混合组分CO2
随着全球经济的飞速发展,化石燃料的逐渐枯竭,以及世界范围内环境污染的日益加剧,人们对高效、清洁、可持续的新的能量来源以及新的能量存储技术的需求日渐增长。超级电容器是一种功率密度和能量密度介于电池和传统电容器的新型储能元件,由于具有功率密度高、充放电速度快、循环寿命长、工作温度范围宽等特点,在近些年获得广泛关注并快速发展。然而,相比于传统电池和燃料电池,能量密度低是超级电容器最大的缺点。如何在保持其
表面活性剂是一种可以显著降低液体表面张力的物质,具有固定的亲水亲油基团,并且在溶液的表面可以定向排布。在水溶液中,表面活性剂可以自发形成各式各样的有序胶束结构,例如:球形胶束、棒状胶束、蠕虫状胶束、六角束胶束、双分子层胶束、囊泡等等,这些有序胶束结构有着不同的应用价值,具有十分广阔的应用前景。球形胶束、囊泡可以作为药物输送载体,将药物定向输送到病变部位,大幅度降低药物对生物体正常组织的毒副作用;六
随着微电子器件的微型化、集成化程度不断提高,场效应管（FET）的特征尺寸已达10 nm。高功率密度引起的热效应成为限制FET进一步微型化的瓶颈。低维砷化镓（GaAs）半导体在太阳能电池、FET、发光器件等能源领域均有着重要的应用价值。本文重点研究GaAs纳米线的热输运机理,采用平衡分子动力学方法对GaAs纳米线的晶格热导率进行模拟。基于声子振动态密度的频域特性和热流自相关函数的时域特性,研究了Ga
由于化石燃料的大量消耗,能源短缺和环境污染问题日益严重,发展可再生能源及其转化技术势在必行。电解水制氢是目前己知最为环保、可持续的制氢方式,但是该反应需要高效的催化剂。虽然铂基贵金属材料是活性最高的制氢催化剂,但是价格昂贵且储量稀缺,难以实现工业化。因此开发低成本和丰富储量的非贵金属催化剂具有十分重要的意义。多酸（POMs）是一类具有粒径小、水溶性好、氧化还原能力强等优点的金属氧簇类化合物,具有丰
当今社会,随着人口的增加及经济的迅猛发展,人类赖以生存的化石燃料正在日渐枯竭,导致能源危机的不断深化。此外,由于化石燃料的不可再生性以及在使用过程产生大量二氧化硫、氮氧化物及温室气体等,导致了环境的不断恶化。因此,绿色、可持续的新型能源的开发及新型能源转换器件的研究成为了近代社会中亟需解决的课题。其中,燃料电池具有高的能量转换效率、清洁、无污染的突出优势,成为最有希望取代化石能源的能源转换技术。本