【摘 要】
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日益严重的能源危机和恶劣的环境问题迫使人类寻找可代替化石燃料的清洁能源。太阳能、风能等这些都属于可再生清洁能源,然而它们中的大多数都遭受到间歇性或区域性的限制。为了避免这些问题,可利用这些不稳定的清洁能源制氢,从而使不稳定的能源转化为稳定的氢能。并且氢能因其高热值,且燃烧后产物只有水等特点而备受关注。在诸多制氢方法中,电解水被认为是最方便、清洁的产氢方式。然而电解水作为一个强烈的上坡反应,电解槽的
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日益严重的能源危机和恶劣的环境问题迫使人类寻找可代替化石燃料的清洁能源。太阳能、风能等这些都属于可再生清洁能源,然而它们中的大多数都遭受到间歇性或区域性的限制。为了避免这些问题,可利用这些不稳定的清洁能源制氢,从而使不稳定的能源转化为稳定的氢能。并且氢能因其高热值,且燃烧后产物只有水等特点而备受关注。在诸多制氢方法中,电解水被认为是最方便、清洁的产氢方式。然而电解水作为一个强烈的上坡反应,电解槽的工作电压通常为1.8～2.0 V,比理论极限电压1.23 V大得多,因此需要使用高效的电解水催化剂来提高其反应动力学进而降低电解槽的工作电压。到目前为止,贵金属基电催化剂仍然是电解水催化性能最好的材料,但是它们的稀缺性和高昂的价格限制了它们的广泛应用。因此开发储量丰富、价格低廉、易于制备并且具有良好催化活性的电解水催化材料成为了本领域的研究重点。本论文在总结近年电解水催化剂研究成果的基础上,立足于提高过渡金属基电解水材料催化性能,通过在导电基底上原位生长得到自支撑电极,调节材料的组成、微观结构和表面态等方法制备了一系列过渡金属Co基自支撑催化剂,并对其催化性能进行了深入的探究,主要研究内容如下:1.Fe3O4-FeSe/CoSe2自支撑纳米阵列分级结构的调控及其析氧性能研究缓慢的氧气析出反应（OER）动力学阻碍了电解水的大规模应用。本工作报道了一种在碳布上垂直朝向生长的Fe3O4-FeSe/CoSe2纳米分级结构材料作为高活性OER自支撑催化剂。实验结果发现Fe元素的引入会对CoSe2的微观形貌、电子结构以及电催化析氧性能产生显著影响。探究其原因发现,从微观形貌上分析,水热条件下,Fe和Co间会发生竞争反应,类似岩石状的Fe3O4颗粒会优先生长在碳布上,从而使CoSe2纳米阵列更牢固地固定在碳布上,从而提高催化剂的稳定性。从电子结构上分析,XPS测试结果发现Fe与Co多组分的组成可以相互调节电子结构,少量吸附在CoSe2阵列上的FeSe与CoSe2具有协同作用。与单独CoSe2和Fe3O4-FeSe相比Fe3O4-FeSe/CoSe2的OER性能更优,Fe3O4-FeSe/CoSe2在10 m A cm-2的电流密度下实现了279 m V的低过电势且拥有68.78 m V dec-1的低Tafel斜率。这个工作通过碳布上固定Fe3O4-FeSe/CoSe2纳米分级结构的设计为探索高效OER电催化剂引入了一种新的策略。2.碳量子点耦合CoP纳米阵列构建高效的电解水催化界面前一个工作得到的复合材料没有丰富的孔径结构且尺寸过大,这可能使其催化活性位点暴露不够充分。在本工作中,我们受拼图游戏的启发,将带有丰富负电荷官能团的碳量子点（CDs）与Co2+通过静电作用拼接,进而磷化得到竹节状CDs/CoP纳米阵列。实验结果发现,氮掺杂的碳量子点和CoP纳米颗粒的结合可以有效防止CoP颗粒的团聚,从而有助于暴露更多的催化活性位点。竹节状的CDs/CoP纳米阵列的空腔和多孔壁可以促进质子/电子在电催化剂表面上的传输,加速反应产物的解吸。CDs和CoP之间的电子相互作用可以增强它们的协同作用,加快其催化界面上的电解水反应动力学,以实现高效的电化学水分解。拼图游戏启发的正负电荷结合策略提供了一种简单有效的方法,可以通过这种策略构建更多的高效催化剂。3.贵金属Pt修饰Co网表面结构及其电催化析氢性能的研究前面工作得到的电催化材料析氢活性始终比不上贵金属Pt,因此我们在成本和性能之间权衡,考虑能否用痕量的贵金属来改善非贵金属材料的电催化析氢性能。我们利用金属活动顺序不同的原理,事先根据Co网的有效面积计算出以Pt单原子层覆盖Co网所需的氯铂酸的量,据此配置氯铂酸稀溶液。将Co网在氯铂酸的稀溶液中浸泡不同的时间,通过置换反应,实现痕量Pt在Co网上的修饰。实验结果发现痕量的Pt修饰能够明显提高催化剂的析氢性能,Co Foam-Pt-2 h起峰过电位几乎接近商业化的Pt/C。此外,经过MXene和Pt共修饰的Co Foam/MXene-Pt-2 h在10 m A cm-2的电流密度下仅需要-55.6 m V的过电势,低于商用化的Pt/C（-106.6 m V）。
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