介孔分子筛SBA-15接枝有机锡及催化性能研究

来源 :齐齐哈尔大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:tfjxy
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本文以介孔分子筛SBA-15为原料,与三苯基氯化锡和三丁基氯化锡发生接枝反应,分别得到SnPh3/SBA-15(STP-SBA-15)和SnBu3/SBA-15(STB-SBA-15)两种有机锡表面功能配合物。采用红外光谱(FTIR)、热重分析(TG)、X射线粉末衍射分析(XRD)、Hammett指示剂法、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线能谱元素分析(EDS)、电感耦合等离子体质谱分析(ICP-MS)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N2吸附-脱附、固体核磁共振(NMR)等方法对样品的结构、组成和性质进行表征。结果表明接枝后产物STP-SBA-15和STB-SBA-15仍具有母体高度有序六方介孔结构、且孔道均匀排布。FTIR分析STP-SBA-15显示其在3056.2cm-1、1600cm-1、1580.2cm-1、1500.8cm-1、1451.3cm-1处有吸收峰,这是苯环骨架的特征吸收峰;吡啶吸附脱附后,STP-SBA-15在1564cm-1,1518cm-1,1482cm-1处都存在吸收峰,这是B酸和L酸特有的吸收峰。STP-SBA-15的TPD酸量、比表面积、孔径、孔容分别为2.3733mmol/g、508.2m2/g、5.043nm、0.685mL/g。当n(Si):n(Sn)=2.0:1.0,反应温度为190℃,反应时间为7h,催化剂量2%时,三苯基锡接枝率为w (Sn%)=17.08%。13C NMR和29Si NMR分析结果表明三苯基氯化锡成功引入介孔骨架中。FTIR分析STB-SBA-15显示其在2950cm-1和2890cm-1处有吸收峰,这是甲基的特征吸收峰;吡啶吸附脱附后,STP-SBA-15在1581cm-1,1537cm-1,1483cm-1处都存在吸收峰,这是B酸和L酸特有的吸收峰。STB-SBA-15的TPD酸量、比表面积、孔径、孔容分别为2.0858mmol/g、470.6m2/g、6.521nm、0.767mL/g。当n(Si):n(Sn)=1.0:10.0,反应温度为220℃,时间为5h,三丁基锡接枝率为w (Sn%)=25.70%。13C NMR和29Si NMR分析结果表明三丁基氯化锡成功引入介孔骨架中。以甲苯与乙酸酐的酰基化反应评价STP-SBA-15和STB-SBA-15的催化性能,结果表明STP-SBA-15和STB-SBA-15对于甲基苯乙酮的生成有很好的催化活性,乙酸酐的转化率分别达到72.4%和73.09%,重复使用四次,乙酸酐转化率分别降低为60.27%和62.23%。
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