【摘 要】
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氢气不仅热值高,而且零污染,是理想的清洁能源之一。电解水制氢是一种低成本、没有污染、操作简便的制氢方法。但是电解水制氢需要催化剂来辅助提高效率。目前,非贵金属催化剂逐渐取代昂贵的贵金属催化剂。其中,过渡金属硫化物催化剂因其价格低、制备简单、催化性能高的优点,正在发挥更大的作用。本文设计并制备新型过渡金属硫化物二维二硫化铼（ReS2）催化剂,探究其在碱性条件下对析氢反应（HER）的催化性能。首先,利
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氢气不仅热值高,而且零污染,是理想的清洁能源之一。电解水制氢是一种低成本、没有污染、操作简便的制氢方法。但是电解水制氢需要催化剂来辅助提高效率。目前,非贵金属催化剂逐渐取代昂贵的贵金属催化剂。其中,过渡金属硫化物催化剂因其价格低、制备简单、催化性能高的优点,正在发挥更大的作用。本文设计并制备新型过渡金属硫化物二维二硫化铼（ReS2）催化剂,探究其在碱性条件下对析氢反应（HER）的催化性能。首先,利用导电性良好的碳布（CC）作为催化剂的载体,在上面合成ReS2纳米片,使纳米片垂直排列,相互连接,增大表面积和导电性,以获得优良的催化性能。然后对ReS2/CC催化剂进行改性,用表面积更大的碳布负载碳纳米管代替碳布,暴露出更多的活性面积和边缘活性位点;引入Mo元素,利用Mo与Re的协同作用,提高电子传输速度,以获得更优异的电催化性能。主要的研究结果总结如下:1.采用水热合成技术,利用CS（NH2）2、NH4ReO4和去离子水作配制前驱体溶液,在碳布衬底上生长二维ReS2纳米片。研究了前驱体溶液中CS（NH2）2与NH4ReO4摩尔比和水热反应时间对ReS2纳米片的形貌、结构和催化性能的影响规律。结果表明:当CS（NH2）2与NH4ReO4的摩尔比在10:1到6:1的范围内时,ReS2纳米片在CC衬底上的分布密度随当CS（NH2）2与NH4ReO4的摩尔比的减小而降低,当CS（NH2）2与NH4ReO4的摩尔比小于4:1时,没有ReS2纳米片生长在CC衬底上。在12-24h内不同反应时间生长的ReS2纳米片分布密度没有很大变化。电催化性能研究表明:前驱体溶液中CS（NH2）2与NH4ReO4的摩尔比对ReS2/CC的电催化性能有显著影响。生长时间对ReS2纳米片的形貌、结构和电催化性能无明显影响。当CS（NH2）2与NH4ReO4的摩尔比为10:1,生长时间为20 h时,ReS2纳米片/CC表现出最佳的HER催化性能。在10 mA/cm~2时的过电压、Tafel斜率、电双层电容、ECSA和电荷转移电阻分别为99mV、222mV/dec、135mF/cm~2、3375cm~2和6.90Ω。长期稳定性测试结果表明,在持续20小时的HER反应过程中,电流密度基本没有下降,10mA/cm~2电流密度对应的过电势偏移了22mV,ReS2/CC催化剂具有良好的稳定性。从ECSA随分布密度和生长时间的变化,我们推断二维ReS2纳米片的活性位点存在于边缘和基面上。基面上的活性位点是由Re空位和缺陷引起的。2.采用水热合成技术,在碳布负载碳纳米管（CNT@CC）上合成MoxRe1-xS2复合材料作为HER催化剂。结果表明:碳纳米管均被MoxRe1-xS2纳米片包裹着,暴露大量表面积和边缘位点。当Mo/（Mo+Re）为40%时,Mo0.4Re0.6S2/CNT@CC具有最佳的催化性能。在10 mA/cm~2时的过电压、Tafel斜率、电双层电容、ECSA分别为87 mV、67mV/dec、220 mF/cm~2、5500 cm~2。在连续HER过程中MoxRe1-xS2/CNT@CC能保持良好的稳定性。与ReS2/CC比较,MoxRe1-xS2/CNT@CC的催化性能得到很大的改善。主要原因是表面积和活性位点极大增加,电子传输能力提高,所以催化性能有了较大的提升。
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