近些年来,能源危机和环境污染已经真实地发生在人们身边,甚至在许多地方严重影响到了人们的日常生活。研究人员目前就这一情况进行了大量解决方式和策略的探索,其中最值得高度重视的是可再生能源和工业产品环保生产技术的开发,相关的应用包括锌空气电池、过氧化氢的生产和燃料电池等,许多学者对这其中涉及到的氧还原反应（ORR）/析氧反应（OER）等电催化技术进行了大量的研究。这些关键电催化技术需要高效的电催化剂进行催化反应,目前学界在实验当中已经合成了较为高效的碳基材料电催化剂,但是由于表征等技术手段的限制,缺少对材料反应机理的探究,很难总结出调控电催化性能的普适性规律,从而指导碳基电催化材料的设计与合成。因此,通过理论计算探索各类碳基材料的电催化性能,并解释其背后的机理,对该领域的发展有着重要的意义。基于对碳基材料上电催化反应位点和性能的探究,本论文研究工作构建了一系列杂原子掺杂缺陷石墨烯的无金属碳基材料模型,以及金属单原子掺杂的石墨相氮化碳（g-C3N4）模型,计算了模型中可能发生电催化反应的位点,并通过电子结构分析,探究影响电催化反应的各类因素,为实验设计和理论计算探索反应位点提供了思路。本论文的主要研究内容和结果如下:（1）具有2e-ORR和OER活性的杂原子掺杂缺陷石墨烯的设计、反应位点及其吸附能变化的探究。设计了含有缺陷的石墨烯模型,并用杂原子取代缺陷C原子:对缺陷附近的C原子进行ORR/OER理论计算的探究,找到了适合反应的两类C原子;改变掺杂杂原子的种类和数量,调控反应的吸附能与过电势;通过差分电荷密度和Bader电荷进行分析,初步解释吸附能的变化;利用晶体轨道哈密顿布居（COHP）对不同轨道的杂化进行了分析,进一步探究吸附能变化和催化活性的来源,并总结了反应位点附近环境变化对吸附能的影响。（2）具有2e-ORR性能的Ni单原子掺杂石墨相氮化碳（g-C3N4）的设计、反应位点及其吸附能变化的探究。设计了三类Ni单原子掺杂g-C3N4的模型:对模型中的Ni原子和C原子上的ORR进行研究,确定了二电子ORR容易在C原子上发生,而在Ni原子上难以发生;三类模型与无掺杂的g-C3N4进行对比,通过差分电荷密度和Bader电荷进行分析,发现Ni原子掺杂的作用是提供电荷并改变C原子的电子结构;通过DOS（Density of States）和COHP研究了催化活性的来源,进一步解释了Ni原子掺杂的作用,并证明了只有高度分散的Ni单原子掺杂才能使C原子有着良好的二电子ORR活性。