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现代光电子产业逐渐向集成化、微型化发展,非线性光学材料特别是有机非线性光学材料成为了不可缺少的关键材料,在光纤通信、光信号处理、光传感、激光技术、信息与图像处理等领域发挥了重要作用。目前,人们对非线性光学材料的研究主要集中在调控非线性光学效应和提高非线性转换效率。在众多的非线性光学材料中,4-（4-二甲基氨基苯乙烯基）甲基吡啶对甲基苯磺酸基盐（简称DAST）具有非线性系数大、响应速度快、损伤阀值高、介电常数低等优点,是目前最重要的一种有机非线性光学材料。遗憾的是,目前还未见国内外文献关于对DAST的二阶非线性特性进行系统调控的研究报道,相关的调控方法和物理原理等也有待探索。为此,本文分别利用应变工程、纳米结构工程、热场和电场调控、表面等离子共振效应等新技术,探索出对DAST的二次谐波产生（Second Harmonic Generation,简称SHG）进行有效调控的多种新方法,相关成果将促进有机非线性材料的基础研究以及光学器件研究的发展。本论文的研究成果主要包括:1.利用热场效应对DAST的SHG进行了理性调控。研究结果发现,在120-200oC的温度范围内,DAST纳米薄膜首先在120 oC发生了从中心对称到非中心对称的相变过程,然后在200 oC发生了再结晶,形成单晶薄膜。其中,后者具有更高的结晶度、更大的晶粒尺寸、和更大的二阶非线性极化率χ（2）（7.24 nm/V）,导致后者实际测量的SHG比前者继续提高了三个数量级、也比无机KDP晶体高四个数量级。值得注意的是,由于DAST与衬底之间的相互作用,经200 oC退火处理的DAST单晶薄膜宏观表现出SHG的各向同性。2.结合应变工程与纳米结构工程对DAST的SHG实现了进一步的增强与调控。本文的非谐振子模型理论分析结果表明,在DAST分子上施加应变,能够改变该分子的势能,从而有望实现对DAST的晶体结构和非线性性质的调节。并且,第一性原理仿真计算还揭示了应变和DAST的光学能隙以及第一超极化率β之间的关系。根据这些理论研究成果,本文在不同衬底（Si O2、玻璃、Si Nx和Si）的表面,分别构造了具有不同薄膜应力、但厚度均约为100 nm的DAST纳米薄膜,并且测试了不同张应力作用下的DAST纳米薄膜的SHG强度和χ（2）。结果表明,DAST纳米薄膜的SHG强度随着张应力的增大而增强,而且χ（2）与张应力成线性相关。特别地,在+296 MPa薄膜张应力的作用下,DAST纳米薄膜在800 nm处的χ（2）高达23.02nm/V,比DAST单晶的χ（2）（0.49 nm/V）高约46倍,甚至比最近报道的Cr I3（1.7nm/V）和Mo S2（2 nm/V）等目前最高的两维无机非线性光学材料的χ（2）还高一个数量级。值得提及的是,在相同的条件下,厚度为100 nm的DAST薄膜的实测SHG信号比厚度为2 mm的DAST单晶高三个数量级。为此,本文从对基频光的吸收、有效面积、相位匹配和χ（2）四个方面分析了产生该结果的原因,相关实验结果证明了超强的SHG强度源于表面、界面和体积SHG三者之间共同作用的结果。据此,本论文通过系统的理论和实验研究,首次揭示了应变工程能够大幅增强与理性调控DAST的SHG特性。相关方法还可以类似地对其它有机非线性材料的SHG及其它二阶非线性特性进行调节,为非线光学的基础研究和应用研究打开了一扇新的大门。3.采用溶液流延法成功地制备了大面积、分布均匀、柔韧性优的DAST-PVDF主-客体复合薄膜。经过退火和电压极化处理之后,DAST-PVDF复合薄膜的SHG强度比未处理的原始复合薄膜的SHG强度高2个数量级、或比纯PVDF薄膜的SHG强度高4个数量级。退火和电压极化处理极大地改善了DAST生色团的结晶度和取向排列。特别地,由于DAST与PVDF之间的静电作用和分子间氢键的相互作用,使得该复合薄膜在室温下暴露于空气3年之后仍可以保持较强的SHG响应。DAST-PVDF主-客体复合薄膜具有长期稳定的强SHG响应、高灵活性、优良的可扩展性和热稳定性等优点,表明该复合材料有望在非线性光学和集成光学中发挥重要应用。此外,本文还研究了张应变对DAST-PVDF复合薄膜的二阶非线性光学特性的影响。结果表明,DAST-PVDF复合薄膜的二阶非线性极化率χ（2）与拉伸伸长量成正比,与单纯DAST薄膜的结果相类似。4.采用溶剂分散诱导自组装的方法成功地生长了一维DAST单晶纳米线。研究结果表明,由于表面等离子体共振效应使一维DAST纳米线内的电磁场获得增强,从而导致在金衬底表面生长的DAST一维纳米线的SHG强度比在硅衬底表面生长的DAST一维纳米线的SHG强度高80倍,而且前者的SHG转化效率约为1.17×10-7。此外,本文还设计了一种新型的基于介质-介质-金属结构的DAST超材料。仿真结果表明,该超材料在基频光为800 nm处达到99.97%的吸收、在倍频光为400 nm处仅为56.65%的吸收。这表明,利用DAST本身较高的二阶非线性极化率和超材料的结构设计可以在基频光达到高吸收,据此有望发展出能够明显地增强DAST的SHG的另一种新途径。