【摘 要】
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随着物联网技术飞速发展及其与人工智能的结合,气体传感器作为物联网系统气体信息的采集端,气体传感器将在保障新能源安全、治理大气污染、监测空气质量以及诊断疾病等方面发挥越来越重要的作用。其中金属氧化物半导体气体传感器因其具备全固态、体积小、器件结构简单、成本低廉、易于集成化、适用于在线监测等优点,而被广泛的研究与开发。金属氧化物半导体气体传感器的敏感层一般由纳米级金属氧化物组成,是传感器的核心部分,其
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随着物联网技术飞速发展及其与人工智能的结合,气体传感器作为物联网系统气体信息的采集端,气体传感器将在保障新能源安全、治理大气污染、监测空气质量以及诊断疾病等方面发挥越来越重要的作用。其中金属氧化物半导体气体传感器因其具备全固态、体积小、器件结构简单、成本低廉、易于集成化、适用于在线监测等优点,而被广泛的研究与开发。金属氧化物半导体气体传感器的敏感层一般由纳米级金属氧化物组成,是传感器的核心部分,其本征特性直接决定了气体传感器性能的优劣。因此,设计、开发新的具有气体敏感特性的新型纳米金属氧化物,系统、深入地研究材料的组分、电子结构、纳米结构与其气体敏感特性之间的构效关系是十分重要的。这不仅能够提高传感器的性能,也为气体传感器的小型化、智能化、集成化提供了更多的材料选择空间。本论文针对锗酸盐金属氧化物具有A位元素组成灵活、晶格结构稳定、电子结构多样、天然空位丰富、形貌结构易于调控的优势,经过探索,合成出一系列纳米锗酸盐,并筛选出其中气体敏感性能最优者:锗酸镉。随后,通过形貌调节、异质结构筑等手段,对锗酸镉的气体敏感性能进行了优化。并对其气敏机理、构效关系进行了深入透彻的讨论与分析。本文的主要研究如下:1.我们首次发现了橄榄石结构锗酸镉具有卓越的气体敏感性能。首先,通过水热法成功地合成出多种组分为A2BO4的锗酸盐。根据现有理论和实际的气体敏感测试,从中筛选出了气体敏感性能最好的材料:锗酸镉。气敏测试结果表明:Cd2GeO4基气体传感器在的相对较低的工作温度下（140℃）,对10 ppm甲醛表现出高达14.1的响应值,分别是经典气体敏感材料In2O3、Sn O2、Zn O的3.9倍,1.6倍和4.1倍。而且该传感器具有极短的响应时间（约5 s）、超低的检测限（60ppb）、良好的可重复性和长期稳定性。构效关系研究表明,锗酸镉卓越的甲醛传感性能应归功于其表面丰富的化学吸附氧、小颗粒尺寸和高费米能级。2.首次制备了锗酸镉纳米纤维及锗酸镉/氧化镉异质结材料,并研究了其气体敏感性能、构效关系。利用静电纺丝法分别制备了锗酸镉纳米纤维和一系列不同比例的锗酸镉/氧化镉异质结材料。SEM和氮气吸附/脱附等温线说明锗酸镉为直径约100 nm的多孔纳米纤维结构,随着氧化镉含量的增加,纤维结构逐渐被破坏,多孔结构消失。粉末X-射线衍射表明:当Cd/Ge元素比例大于2:1时,氧化镉的衍射峰开始出现,并随Cd/Ge元素比例的增加逐渐增强。我们详细的研究了该材料对一氧化碳的敏感特性,发现:锗酸镉和氧化镉的摩尔比为1:6的异质结材料对500 ppm一氧化碳表现出最高的响应（S=24.99）和最低的工作温度（240℃）,分别是锗酸镉和氧化镉的5.2和14.8倍。而且该传感器具有极短的响应恢复时间（均小于10 s）和超低的检测限（500 ppb）。随后的构效关系研究表明:锗酸镉/氧化镉异质结的生成对锗酸镉的性能提高起到了极大的促进作用。
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