论文部分内容阅读
沸石分子筛广泛应用在石油化工、医药等领域,具有规则的孔道结构以及较高的比表面积,通常被用作催化材料。在学术以及工业化上受到重视。由于具有低温活性好、热稳定性高的优点,对环境无毒害的作用,因此在择形催化以及酸催化性能上具有很大的优势。因此,本文通过采用蒙特卡洛和分子动力学方法,从分子模拟的角度对吸附质分子(含氮废气)在八种具有不同拓扑结构沸石分子筛(MFI、BEA. MOR等)上的吸附以及扩散特性进行了研究。主要内容如下：吸附方面,本论文主要研究了不同温度、不同拓扑结构、不同吸附质分子以及硅铝比的存在、过渡金属离子Cu改性对吸附带来的影响,通过探究温度、压力等因素的影响,对单组份含氮废气以及NH3-SCR体系下NH3、NO同时吸附特性进行研究。并对全硅分子筛及采用过渡金属离子(Cu)改性后的沸石分子筛(BEA、MOR.CHA)上的吸附特性进行了对比。通过研究含氮废气在不同拓扑结构沸石分子筛上的吸附扩散性能,对催化脱除含氮废气过程中提供实验所无法得到的理论支持。研究发现,吸附质气体在分子筛上的吸附均为放热反应,由吸附等温线可看出属于典型的Langmuir吸附现象。从吸附粒子云图中可以看到,气体的吸附位置与分子筛的拓扑结构有关,吸附位点个数各不相同。通过研究吸附质气体与分子筛拓扑结构间的关系,发现不同拓扑结构分子筛其自身天然存在的独特孔道结构决定了自身孔道自由体积大小的不同,进而又决定了吸附质进入分子筛的饱和吸附量。通过探究分子筛不同拓扑结构与孔隙率、孔体积间的关系,结果表明,Al的存在使得可能活性位点增加,因而吸附量明显增大。但随着硅铝比的增加吸附量减少。通过吸附质在有硅铝比存在、过渡金属离子Cu改性的分子筛上的吸附结果使得孔道结构与吸附量间的联系得到了验证。同时通过综合考虑吸附量以及吸附相互作用能的影响,选出对五种含氮废气各自最为有利的两种分子筛结构以在催化脱除过程中优先选用。扩散部分,为探究分子筛的拓扑结构对扩散过程的影响,重点研究了温度、负载量不同对扩散系数造成的影响,并探究了吸附质气体在分子筛内扩散路径,从而对含氮废气催化脱除过程提供有效的理论依据,为实验室及工业上催化脱除含氮废气提供理论支持。