【摘 要】
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全无机铯铅卤Cs Pb X3(X=Cl,Br,I)钙钛矿量子点(IPQDs)因其具有发射波长在全可视发光波长范围内可调、半峰宽(FWHM)窄、量子产率(PLQY)较高以及液相合成等优异性能,在各个领域的应用得到了研究人员的广泛关注。将铯铅卤钙钛矿量子点应用于太阳能电池、电子显示屏以及发光LED器件等光电领域是目前钙钛矿量子点的主要发展方向。若将铯铅卤钙钛矿量子点中铅元素用其他无毒性的金属元素替代,
【基金项目】
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国家自然科学基金资助(No. 21471055)
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全无机铯铅卤Cs Pb X3(X=Cl,Br,I)钙钛矿量子点(IPQDs)因其具有发射波长在全可视发光波长范围内可调、半峰宽(FWHM)窄、量子产率(PLQY)较高以及液相合成等优异性能,在各个领域的应用得到了研究人员的广泛关注。将铯铅卤钙钛矿量子点应用于太阳能电池、电子显示屏以及发光LED器件等光电领域是目前钙钛矿量子点的主要发展方向。若将铯铅卤钙钛矿量子点中铅元素用其他无毒性的金属元素替代,钙钛矿量子点也将致力于生物荧光标记等领域。目前合成钙钛矿量子点主要有三种方法:高温热注射法、室温过饱和重结晶法、阴离子交换法。通过改变每种合成试剂的配比以及调控合成温度可调节量子点的尺寸大小,进而调控其发光波长。通过改变合成过程中加入的作为表面活性剂的两种配体的种类和加入比例,可以调控铯铅卤钙钛矿纳米晶的形貌。目前,在量子点的生产和科研方面主流使用的合成方法为高温热注射法,室温过饱和重结晶法以及阴离子交换法由于一些严苛的工艺条件和难以控制的动力学因素,这两种方法的大规模使用仍然受到一定地限制,需要进一步地研究和优化。虽然全无机铯铅卤钙钛矿量子点有着众多发光材料所具备的优异性能,是发光器件领域的一颗具有潜力的新星,但是铯铅卤钙钛矿量子点的结构以及表面陷阱等问题导致它在热、光照、水分、空气中发生不可逆的降解从而引起荧光猝灭。所以,如果要实现这种材料的商业化,首先要解决的便是钙钛矿量子点稳定性的问题。本文主要的研究内容有以下几点:1.室温制备全无机铯铅卤Cs Pb X3(X=Cl,Br)钙钛矿量子点方法优化使用室温过饱和重结晶法制备全无机铯铅卤Cs Pb X3(X=Cl,Br)钙钛矿量子点。通过透射电子显微镜(TEM)、荧光光谱仪表征了含Cl/Br元素的一系列铯铅卤钙钛矿量子点的晶体结构和荧光发光性质。Cs Pb X3(X=Cl,Br)量子点的荧光发光波长范围为410-520 nm、半峰宽较窄(13-20 nm),通过365 nm激发的紫外灯可观察到含Cl/Br元素的钙钛矿量子点的荧光发光颜色由紫色、蓝色、靛青到绿色逐渐变化。室温法合成Cs Pb Cl3-Cs Pb Br3量子点时前驱体的进样体积随Cl/Br元素比例不同在0.8-2 m L内变化。并且在用荧光仪测试时的量子点溶液浓度对荧光发射强度有影响,通过实验确定了最佳的测试时量子点溶液浓度。2.高温热注射法制备全无机Cs Pb X3(X=Cl,Br,I)量子点及用稻壳制备二氧化硅吸附量子点提高其稳定性使用高温热注射法制备全无机铯铅卤Cs Pb X3(X=Cl,Br,I)钙钛矿量子点,通过荧光光谱仪测量发射波长范围为410-710 nm,荧光发光颜色由紫色、蓝色、靛青、绿色、黄色、橙色、红色逐渐变化,半峰宽(FWHM)范围在13-40 nm。由于Cs Pb X3(X=Cl,Br,I)量子点的稳定性较差,极易发生荧光猝灭,所以科研团队使用不同的方法以提高该量子点的稳定性。我们首先高温煅烧用盐酸酸化过的稻壳粉末得到球形二氧化硅,再用二氧化硅吸附制备的Cs Pb X3(X=Cl,Br,I)量子点合成Si O2-QDs,避免了由于液相中的钙钛矿量子点本身结构缺陷而引起的团聚现象和荧光猝灭,在不改变其发射波长和半峰宽的基础上提高了量子点的稳定性。
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