全无机CsPbIBr2钙钛矿太阳电池界面调控及光伏性能研究

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自2009年来,有机-无机卤化铅钙钛矿太阳电池(PSCs)在光伏领域取得了显著的进展,引起了全世界研究人员的广泛关注。目前,经过认证的单结PSCs的最高功率转换效率(PCE)已达25.7%。其中,CsPbIBr2基钙钛矿太阳电池的PCE从2016年的4.7%迅速上升到11.08%,使其成为一种很有潜力的光伏器件。此外,CsPbIBr2基钙钛矿太阳电池具有化学结构稳定、优异的理论光电性能等特点,成为钙钛矿太阳电池领域的研究热点之一。然而由于CsPbIBr2的传统制备工艺还不完善,导致其薄膜内部存在晶粒尺寸小、成膜不均匀且缺陷较多等问题,导致载流子传输困难,大大影响了光伏器件的性能及稳定性。针对以上问题,本文采用一步法制备出高质量的CsPbIBr2薄膜,同时使用S-苄基异硫脲盐酸盐(SBTCl)来钝化钙钛矿薄膜表面缺陷,进而获得了无针孔、结晶性高的CsPbIBr2吸光层。通过表面钝化来改变钙钛矿膜的质量虽然有效,但难以从根本上解决钙钛矿成膜过程中产生的深层缺陷。因此,通过控制CsPbIBr2前驱体溶液的温度来诱导CsPbIBr2的结晶,制备了大尺寸晶粒的CsPbIBr2薄膜,进一步提高了光伏器件的效率。主要研究内容和结果如下:(1)通过使用一种含多官能团的有机分子S-苄基异硫脲盐酸盐(SBTCl)来对全无机CsPbIBr2钙钛矿薄膜进行表面钝化。利用SBTCl的电子基团和缺陷之间的配位作用,显著减少缺陷态密度且大大降低表面功函数,促进更多空穴载流子的提取和转移。经过SBTCl浓度优化,将全无机CsPbIBr2钙钛矿电池器件的开路电压提升到1.327 V,PCE高达10.56%。此外,由于SBTCl钝化剂的高疏水性能,可以有效阻碍表面水分渗透到钙钛矿薄膜中。制备的电池器件在没有封装的条件下暴露于5%相对湿度(RH)下储存超过110天后效率依然能保持90%以上,并且在50%RH条件下和持续光照下的稳定性也得到大幅度改善。(2)通过调节前驱体溶液温度的方法来改善CsPbIBr2钙钛矿薄膜的成膜质量从而提高电池器件的性能。通过调控前驱体的温度可以使溶液内先形成尺寸为1μm的稳定微晶,在制备过程中可诱导钙钛矿定向成核结晶。最终制得的CsPbIBr2钙钛矿薄膜的晶粒尺寸增大,且薄膜缺陷大幅减少,有效促进了晶粒之间电荷的快速转移,从而将CsPbIBr2钙钛矿电池器件的效率从原来的8.9%升到11.12%。此外,经工艺优化制备的电池器件的稳定性也得到明显改善。
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