【摘 要】
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金属（亚）磷酸/膦酸盐（MPOs）不仅具有丰富的结构基元,而且在光学、磁学、催化、吸附和分离等诸多领域具有广泛应用。近年来,将多齿N/O配体与MPOs结合制备晶态杂化材料引起研究者关注。近期研究表明将有机发光单元引入MPOs体系,能够构筑性能优异的光致发光材料。本论文基于配位驱动组装策略和超分子构筑块组装策略,将具有潜在发光性能的刚性多齿N/O配体作为发光中心引入MPOs体系,制备了系列杂化MPO
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金属（亚）磷酸/膦酸盐（MPOs）不仅具有丰富的结构基元,而且在光学、磁学、催化、吸附和分离等诸多领域具有广泛应用。近年来,将多齿N/O配体与MPOs结合制备晶态杂化材料引起研究者关注。近期研究表明将有机发光单元引入MPOs体系,能够构筑性能优异的光致发光材料。本论文基于配位驱动组装策略和超分子构筑块组装策略,将具有潜在发光性能的刚性多齿N/O配体作为发光中心引入MPOs体系,制备了系列杂化MPOs新材料,并通过单晶X-射线衍射、粉末X-射线衍射、红外光谱及稳态光致发光光谱等表征手段对目标化合物的结构和光致发光性质进行表征。全文具体内容如下:第一章介绍了本论文的研究背景,概述了近年来国内外在杂化MPOs材料领域的研究进展,在此基础上给出本论文的选题依据。第二章介绍了实验原理与制备方法,并列举所用药品试剂和仪器。第三章介绍了刚性三齿配体H-DIBA（3,5-di（1H-imidazol-1-yl）benzoic acid）导向的杂化（亚）磷酸盐的合成和光致发光性质研究。基于配位驱动组装和混合配体合成策略,将有机H-DIBA配体引入无机金属（亚）磷酸盐体系构筑五例具有杂化框架结构的（亚）磷酸锌化合物:[Zn2（HPO3）（OH）（DIBA）]·2H2O（1）、[Zn1.5（HPO3）（DIBA）]·H2O（2）、[Zn3Br（HPO3）（H2PO3）（DIBA）2]·H2O（3）、α-[Zn（H2PO4）（DIBA）]（4）、β-[Zn（H2PO4）（DIBA）]（5）。化合物1-3中,有机发光单元与不同的无机超分子构筑单元结合（包含簇基单元和链状单元）,形成最终的3D框架结构。光致发光性质表征表明,化合物1-3具有相似的荧光发射峰;但其磷光发射峰出现位移现象,这主要是由杂化结构中无机结构单元对发光单元的调节作用引起的。有趣的是,化合物4和5属于超分子异构体,Zn2+与DIBA配位方式的差别使得4具有层状结构,而5具有3D骨架结构。其中,4中的层结构以“ABAB”方式堆叠成3D超分子网状结构。结构的差异性使二者表现出不同的光致发光性质。综上,通过改变无机超分子构筑单元的种类以及其与DIBA的连接方式,可以有效的调节发光中心的光致发光性质。第四章介绍了线性刚性多齿N/O配体导向的杂化膦酸盐的合成和光致发光性质研究。选取具有螯合/桥连配位模式的羟基乙叉二膦酸（H4-HEDP）作为有机膦源,与Zn2+结合形成Zn-HEDP层作为超分子构筑单元。基于柱层构筑策略,将线性配体H2-NPA（2,6-naphthalenedicarboxylic acid）,H2-BDT（5-[4-（2H-tetrazol-5-yl）phenyl]-2H-tetrazole）和H2-TZBA（4-（2H-1,2,3,4-tetraazol-5-yl）benzoic acid）引入Zn-HEDP体系,获得了五例杂化膦酸锌化合物:[A]m[Zn2（HEDP）（H2O）2（L）0.5]·n H2O（6:A=NH2（Me）2,L=NPA,m=1,n=1;7:A=NH2（Et）2,L=NPA,m=1,n=1;8:A=NH2（Me）2,L=BDT,m=1,n=2;9:L=BDT,m=0,n=0;10:A=NH2（Me）2,L=TZBA,m=1,n=2）。其中,除了化合物9不含客体并显示中性的主体框架外,其余化合物均显示阴离子主体框架并通过层间质子化有机胺阳离子平衡电荷。由含O配体构筑的同构化合物6和7具有相似的光致发光性质,兼具荧光、室温磷光和延迟荧光三发射。在含N配体构筑的两例化合物中,有客体的化合物8具有单一的荧光和磷光发射;无客体的化合物9存在双荧光发射和磷光发射波长可由激发波长调变的现象。使用同时含有N和O的配体合成的化合物10,具有双荧光发射和单一的磷光发射。综上,通过改变层柱结构中芳香配体的类型,可以有效的调节杂化结构的光致发光性质。第五章总结全文工作内容并在此基础上对后期工作进行展望。
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