Fe、Co、N共掺杂中空碳胶囊及Fenton反应研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:psoftw
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
近几十年来,随着新的化学物质不断被引入环境,难降解有机物造成的水污染日益成为一个具有挑战性的多学科问题。抗生素类污染物由于排放量大和极难降解成为急需解决的问题,选择一种高效安全的去除方法具有重要意义。对基于过一硫酸盐(Peroxymonosulfate,PMS)的类芬顿(Fenton)反应被认为用于污水中的抗生素类去除具有很大的潜力。但是,对于常用的过渡金属类催化剂存在较小的p H适用范围以及金属离子流失问题。所以开发一种应对此类问题的催化剂非常重要。碳材料由于它独特的物理化学和结构性质,与金属材料相结合衍生的纳米复合材料已经被广泛应用。而且碳材料能够有效地活化PMS应用在类Fenton降解中,这种新型氧化体系可以引导自由基途径和非自由基途径共同作用,并且通过将过渡金属封装在碳层中来调节碳的电子状态,可以有效促进降解性能。本文通过模板法制备了Fe、Co、N共掺杂的中空碳胶囊(Fe/Co-NCHCs),并以抗生素类的四环素(TC)为降解底物,探究该催化剂活化PMS的降解影响因素和可能机理,评价其催化性能。通过SEM、TEM、XRD、FT-IR、Raman和XPS对Fe/Co-NCHCs的形貌和结构进行了表征,表明样品的合成成功以及Fe、Co、N的掺杂情况。进一步分析表明,Fe和Co元素的引入改变了N掺杂中空碳胶囊的化学结构和组成。Fe、Co、N共掺杂的中空碳胶囊存在较多的缺陷,使其具有较好的催化性能。XPS结果表明,Fe/Co-NCHCs中吡啶N、石墨N、sp~2-C和C=O等活性位点的含量最高,所以在Fe/Co-NCHCs活化PMS降解TC中会得到不错的效果。在Fe/Co-NCHCs/PMS体系降解TC的不断实验后,得到反应体系中的最优条件参数。热力学研究表明,TC的降解是一个低活化能、吸热、熵增加、非自发的过程。为了探究催化机理,进行了自由基猝灭实验、电子顺磁共振测试和电化学测试,认为TC的降解主要是以单线态氧引导的非自由基途径进行的,同时电子的转移也起到重要作用。通过催化剂循环实验,在40 min内,第5次循环的降解效率仍能达到80.7%。证明了Fe/Co-NCHCs具有良好的循环稳定性。通过液相色谱-质谱联用对TC可能的降解中间体进行了推导,证明了TC可以通过一系列反应转化小分子物质。
其他文献
随着世界的高速发展,对于能源的需求也越来越严峻,但是高需求的背后却是能源过度开采以及匮乏所带来的一系列问题,因此,节约能源,提升能源使用效率,减少能源在输运端的消耗成为学者及科学家们不可容忽视的问题。相变微胶囊颗粒是一种核壳式结构,由于其内部芯材在相变进行时可以大量吸收外部热量,且其配置成悬浮液后换热效果进一步提升,并且降低热量传输过程中的损失以及泵功率消耗,因此它的应用具有巨大前景。本文通过CF
大规模储能技术已成为限制我国电网提高可再生能源利用比例的主要瓶颈,全钒氧化还原液流电池(VRB)由于高效率、可扩展性和安全性好等特点被认为是最有希望的大规模储能系统候选之一。但是VRB用Nafion膜的离子选择性低、成本高、电导率和钒渗透率难以平衡的问题阻碍了VRB储能系统更广泛的商业化进程。为此,有必要开发具有优异的离子选择性、低成本和良好化学稳定性的VRB新型隔膜。本文在实验室前期研究的基础上
染料废水具有浊度高、色度大、毒性高的特点,而我国染料废水不仅体量大,而且成分复杂,亟需低能耗高效率的染料废水处理技术。纳滤膜对废水中的染料具有普适性的截留作用,且能耗较低,是染料废水处理的核心技术。近年来,仿生粘合法凭借其基底普适性、操作简易性和功能多样性,逐渐成为了纳滤膜的重要制备方法之一。其机理是多巴胺(Dopamine,DA)经自聚-粘附在多孔膜表面形成在致密的聚多巴胺(Polydopami
CoxNi1-xS2材料能够将CoS2材料导电性好、自放电小的优点和NiS2材料放电电压平台高、比容量高的优点结合起来,同时还能弥补CoS2材料和NiS2材料存在的缺陷,因此其具有电导率高、放电电压高且平稳、比容量大的优点,在热电池的实际应用中具有很大的前景。然而,CoxNi1-xS2材料存在工作温度范围窄的缺点,限制了其在实际中的应用。本文通过水热法制备CoxNi1-xS2材料对其进行表征并测试
本实验研究目标为大庆某湖泊,其于1988年允许纳污,曾多次接受“某炼化”公司排放的大量含油污水,因长期接受含油废水导致水质处于劣V类水质状态,水体富营养化现象逐渐显现,水体生态环境受到破坏。分析研究对象历年水质检测结果和环境现状调查,发现原水中含有大量石油烃类物质。为恢复湖泊水质,经研究决定采用微生物原位修复技术去除水中石油烃类污染物。本研究目的是从实验目标底泥,分离出具有良好石油烃降解能力的土著
河岸过滤(Riverbank Filtration,RBF)是一种经济、自然并具有可持续性的水处理技术,它利用了河岸沉积层的天然净化能力,能够去除地表水中的多种污染物质,从而改善水源水质。地表水污染的日益广泛,使得人们在不断寻找优质水源的过程中,越来越关注它在有机物去除方面的巨大潜力。本课题针对目前河岸过滤研究工作中的不足,通过对岸滤前50cm流程进行实际岸泥的模拟,长期监测了不同运行条件下,河岸
在所有的储能方式之中,全钒液流电池(VRB)由于其效率高,电池性能好,电解液不会发生交叉污染等众多优点,成为国内外科研人员研究的重点。在构成钒电池系统的各个组成部件之中,隔膜的性能对全钒液流电池的性能有重要影响。目前,国内外研究者都在寻找价格低廉,机械性能好的非全氟磺酸离子膜来替代Nafion膜。其中,聚砜(PSF)因为在高温下抗拉伸、抗蠕变、高热稳定和耐化学腐蚀,因此日益受到研究者们的青睐。本文
近年来,低碳氮比污水中氮素的去除成为了我国污水处理的重点与难点。厌氧氨氧化(Anaerobic ammonia oxidation,Anammox)由于其成本低、污泥产量少等优点,有望应用于低碳氮比污水中氮素的去除,但在实际污水中亚硝酸的缺乏、以及Anammox菌生长缓慢等因素都成为了其在实际应用中的掣肘。本研究针对实际污水中亚硝酸盐的缺乏,探究活性污泥与厌氧氨氧化污泥接种物分别以电极和Fe(Ⅲ)
据国家管网集团消息:西气东输管道系统2021年累计输送天然气超过1 000×108m3,这是此管道系统年输气量首次超过千亿立方米。西气东输工程是实施西部大开发战略的标志性工程,也是国家管网集团运营管理的“全国一张网”骨干天然气管道。目前,我国干线天然气管网的一次入网量为每年1 900×108m3,西气东输管道系统输量占总量的50%以上。西气东输管道自投产以来,
期刊
随着社会和工业化的发展,大量的废弃染料和抗生素的直接排放严重污染了水环境,对人类健康和生态环境造成了极大的危害,因此水污染成为迫切需要解决的环境问题。常见去除有机污染物的方法有吸附法和芬顿氧化法,吸附技术作为去除水污染物最常用的方法,具有操作简便,经济,有效绿色高效和可重复使用的特点优点,被认为是去除水污染物最常用的方法。碳材料由于其廉价易得和较好的吸附能力优异,是目前最为常见的吸附剂。芬顿法通过