纳米多孔铂负载于TiO2光催化体系构筑及性能评价

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在光催化过程中为了有效提高材料的光催化活性,贵金属Pt通常作为助催化剂负载到本体催化剂的表面上。然而Pt在地壳中含量稀少且价格昂贵,因此保持高的光催化活性的同时,减少铂的用量具有重要意义。本工作针对这个问题提出了采用选择性溶解合金的方法构筑多孔Pt助催化剂并用于光催化的研究中。具体工作如下:(1)通过超声-化学还原的方法在P25上负载Pt-Ni合金颗粒,在此过程中加入表面活性剂聚乙烯基吡咯烷酮(PVP)和聚乙二醇辛基苯基醚(Triton X-100),在两种表面活性剂的协同作用下,获得了高度分散且细小的合金颗粒。采用化学脱金属的方法选择性除去合金中的Ni原子,得到了Pt含量为3 wt.%,表面具有孔径约为1 nm的纳米级中空孔洞的Pt助催化剂,在添加表面活性剂后多孔结构的颗粒纳米尺寸由原来的5 nm较小到3 nm。得到的样品与无孔纯Pt助催化剂相比,降解亚甲基蓝(MB)染料的光催化活性达到了3倍,其水分解的平均产氢的性能达到了2.4倍。同时分析了样品可能形成的机理和相关的反应过程中的光生载流子传输机理,实验结果表明,OH·和·O2-是光催化过程中起主要作用的活性物种。(2)以TiO2纳米管为载体,负载了多孔结构的Pt助催化剂颗粒。在化学还原过程中通过加入表面活性剂,获得高度分散于管壁和管口的Pt-Ni合金颗粒,这些未脱金属的合金颗粒大小由原来的130-160 nm左右较小到8-12 nm左右。采用化学脱金属法选择性去除合金中的Ni原子,得到表面含有孔径为2-3 nm的多孔结构Pt助催化剂。该部分工作重点研究了表面活性剂的配比及脱金属时间对样品活性的影响。实验通过紫外光下光电化学分解水评价了样品性能,添加表面活性剂多孔Pt助催化剂的样品与无孔的纯Pt助催化剂相比,光电催化活性最高达到了4倍。此外,检测了样品的光电流稳定性,分析了相关的反应过程中的光生载流子传输机理。(3)本工作还在表面活性剂的辅助作用下采用电化学还原-热处理法制备了p-n异质结构的复合催化剂。在电化学还原的过程中添加表面活性剂获得了更为细小且均匀的Co3O4负载于TiO2纳米管上。SEM可以明显地观察到通过两种表面活性剂的协同作用使负载颗粒大小和空间分布都更加均匀。这种形貌的Co3O4负载颗粒负载TiO2,不仅提高了在紫外光下样品的光电流性能和降解亚甲基蓝(MB)染料的性能,而且可以扩展到对可见光的利用。
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