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金属玻璃作为一种新型的材料,具有优异的力学性能及磁学性能,越来越受到科学家们的关注,其在凝固过程中的结构及性质演变规律也是人们所研究的热点问题。研究这一问题不仅有助于我们更深入地理解强脆转变现象及金属玻璃液固遗传微观结构本质,同时,对于利用液体性质提高玻璃形成能力、促进金属玻璃的制备标准化和处理工艺标准化有重要的指导意义。基于以上背景,我们以不同的金属玻璃形成液体为研究对象,重点探讨了金属玻璃形成液体在过热和过冷温度区间的动力学行为,结合热力学测量和计算机模拟等手段,揭示了其背后的结构演变规律。主要研究内容和结论如下: (1)以CuZr二元金属玻璃为研究对象,利用实验和分子动力学模拟结合的方法,从热力学、动力学以及结构演变等方面系统地研究了CuZr金属玻璃熔体的液液相变现象及其与玻璃形成能力的关系。实验结果表明,CuZr过热熔体的粘度随温度的变化趋势与传统的亚当-吉布斯(Adam-Gibbs)理论不同,呈现出非单调性的变化趋势,并伴随有明显的放热效应,即高温熔体中存在液液相变现象。利用流体团簇模型和过热熔体脆性概念,提出了表征液液相变程度的参数F,建立了参数F与玻璃形成能力的关系,参数值越大,临界玻璃形成厚度越大,也就是说,对于CuZr熔体,液液相变有利于玻璃形成。这一关系的发现揭示了液液相变在金属玻璃形成中的重要作用,也为研究金属玻璃的液固遗传结构本质提供了新思路。 (2)以Fe基金属玻璃形成液体为研究对象,通过热力学和动力学手段,对其在液相线以上过热区间和玻璃转变温度附近过冷液相区的脆性进行研究,利用MYGEA公式得到液体脆性系数m和m,发现FeSiBNb(Cu)金属玻璃形成液体在过冷液相区附近存在明显的动力学强脆转变现象。探讨了Fe基金属玻璃液体强脆转变现象的普遍性,该现象在Fe基金属玻璃液体中普遍存在。通过对比Fe基金属玻璃和CuZrAl金属玻璃的强脆转变系数f与高温熔体的液液相变转变程度参数F之间的关系,发现强脆转变与液液相变存在一定的关系,液液相变转变程度越小,强脆转变程度越大,这一发现有助于理解金属玻璃液体完整的动力学演变规律,为进一步全面揭示结构演变提供了新的思路。