锆合金是核反应堆中常见的燃料包壳材料。在水冷反应堆中,氢元素很容易扩散进入包壳,当氢浓度超过固溶度时,就会发生固态相变析出氢化物,但氢化物的稳定性和氢化物导致锆合金力学性能退化的机制至今仍存在争议。本文采用第一性原理方法,分析了锆中氢化物的结构稳定性、弹性特性及表面氧吸附特性;同时综合利用OM、XRD、EBSD、TEM和纳米压痕法系统研究了 Zr-4合金中氢化物的微观结构、弹性特性以及基体与氢化物间的晶体学取向关系,探讨了氢化物的结构稳定性和弹性特性对锆合金脆性断裂行为的影响。本文首先根据已有文献和数据库建立了锆及其氢化物的晶胞模型,通过计算并对比11种氢化锆的结构稳定性判据和形成焓,确定γ-ZrH、δ-ZrH1.5和ε-ZrH2的体相稳定结构分别为P42/mmc、P42/nnm和I4/mmm三种四方结构,相比于α-Zr基体,γ-ZrH、δ-ZrH1.5和ε-ZrH2稳定结构的晶胞体积分别膨胀12.11%、14.81%和17.94%,a轴晶格常数变大,c轴晶格常数变小。同时结合表面氧原子吸附特性分析,确定了锆及氢化锆表面结构相对氧原子的稳定性顺序为ε-ZrH2＞α-Zr＞γ-ZrH＞δ-ZrH1.5。其次,基于体相稳定结构计算了体积模量B、剪切模量G、杨氏模量E及其各向异性。三种氢化物的剪切模量和杨氏模量低于α-Zr,弹性各向异性强于α-Zr,并由G/B值确定了氢化物的韧性优于α-Zr。随后对渗氢处理后的再结晶态Zr-4板材进行微观组织分析,发现析出相主要为δ型氢化物,此外还有少量的γ和ε型氢化物。其中,δ型氢化物大部分均匀分布在基体晶界上,少量分布在基体晶粒内部,晶间氢化物相互连接,形成了尖角形状与网络结构。纳米压痕测试得出,基体的杨氏模量为116.88GPa,δ型氢化物的杨氏模量为111.01 GPa。由于锆晶格中固溶氢原子,基体的杨氏模量测量值略高于理论计算值。通过对晶间氢化物与基体晶体学取向关系的统计和分析,得到其取向关系频率如下:{0001}α‖{111}δ,{1120}α‖{110}δ＞{101i}α‖{111}δ＞{101i}α‖{110}δ＞{10 1 i}α ‖ {100}δ＞{11 2 0}α‖ {111}δ,{0001}α‖ {100}δ,{11 2 0}α‖{100}δ,{0001}α‖{110}δ,氢化物/基体界面的错配度随取向关系对应的频率增大而减小,氢化物与基体倾向于形成半共格界面来减小错配度。结合计算与实验分析,基体α-Zr中的氢化物晶格c轴相较基体收缩,受到拉应力,且基体的杨氏模量高于氢化物,弹性各向异性弱于氢化物,在氢化物/基体界面附近氢化物侧易产生应力集中,因而氢化物易成为裂纹源,影响服役条件下含氢锆合金的脆性断裂行为。