近年来,随着越来越多二维材料的出现,基于热量和载流子输运的纳米器件,成为了当代甚至未来科技发展的核心。然而当前的纳米输运器件的效率仍然比较低。这主要是因为构建纳米输运器件的二维材料缺乏高的热电转换效率、迁移率、合适的带隙和强的光吸收。目前虽然对体相材料中热量和载流子的输运性质的研究已经很多了,但是人们对纳米范围中热量和载流子的输运机制还不够清楚。这些都严重限制了纳米输运器件的发展和进步。本论文基于密度泛函理论、载流子和声子玻尔兹曼输运理论,结合紧束缚模型,详细的研究了纳米范围内热量和载流子的输运机制并设计了具有巨大应用前景的高热电优值（ZT）和高迁移率的二维材料。主要的研究内容如下:（1）高效率二维热电材料设计:强层间振动和完全带极值简并。体相Sn Se的高ZT值（约2.6）的发现激发了人们在二维体系中实现相当ZT值的热情。然而,先前报道的二维热电材料通常具有高的晶格热导率或小的功率因子,所以其ZT值非常低。基于第一性原理计算,我们发现,原子厚度的二维KAg Se纳米片具有非常高的ZT（2.08）、很低的本征晶格热导率(三层KAg Se在700 K时的晶格热导率约为0.03 W m-1 K-1)和相当大的功率因子。这是由于扭曲Ag Se4四面体中不对称的“Ag-Se对”振动和“界面剪切滑移”振动引起了高的晶格非简谐性,导致了低的晶格热导率。同时,能带的完全简并以及重带和轻带的共存导致了最佳塞贝克系数和最佳电导率,从而获得了较大的功率因子。这项工作不仅提出了获得高晶格非简谐性的的方法,还预测了一种具有广泛应用前景的二维热电材料。（2）设计高效二维层状热电材料的普适策略。具有高品质因数（ZT＞2）的二维热电材料是先进能源技术发展的核心。然而,目前如此高的ZT还很少在纳米级热电体系中实现,并且也缺少先进的改善理论和策略。我们因此提出了一种普适的设计策略,即将具有pz轨道占据的孤对电子的原子厚度单层引入层状材料的范德华间隙中来增强ZT。作为一个成功的例子,我们预测了一种新型的二维室温热电材料Bi Bi2X3（X=S/Se/Te）。该材料可以通过将Bi单层插入Bi2X3双层的范德华间隙中获得。插入的Bi单层一方面带来了高的电子态密度g（E）,使费米能级附近的g（E）急剧增加,进而导致了大的功率因子;另一方面引入了局部晶格集体振动模式和灵敏的孤对电子和最近邻原子p轨道之间的静电相互作用,从而分别实现了对低频和高频声子输运的独立抑制。在这种调控机制下,二维Bi Bi2X3展现出超高的ZT（二维Bi Bi2Te2S的室温ZT高达到2.12）。该工作所提出的设计策略具有普适性,这对发展先进的热电技术具有重要理论参考价值。（3）Bi/Cl共掺杂层状Sn Se的热电输运机理研究。先前的实验工作表明,与多晶低温相层状Sn Se相比,掺有Bi Cl3的n型低温相层状Sn Se同时表现出更大的塞贝克系数、更高的电导率和更低的热导率。这使得我们想要弄清楚在Bi Cl3掺杂的层状Sn Se中同时实现多个输运参数优化的物理化学机理。我们采用第一原理方法研究发现Cl掺杂增加了n型层状Sn Se费米能级附近的电子“口袋”数目和总的态密度,进而导致了高的电导率和小的赛贝克系数。而Bi掺杂在n型层状Sn Se的带隙中引入了两条半填充能带。这两条能带主要来源于Bi原子的6s孤对电子以及由Bi原子及其最近邻的Se原子形成的s键。这有助于保持相对较大的赛贝克系数和较低的晶格热导率,但不能有效地增强电导率。然而,我们发现在Bi/Cl共掺杂低温相和高温相层状Sn Se中,Bi和Cl元素可以实现对相互纠缠的热电输运参数以及在费米能级附近电子结构和电荷分布的独立调控。（4）具有高载流子迁移率和表面电子态的直接带隙二维半导体的理论预测。具有理想带隙和高载流子迁移率的二维（2D）半导体,是纳米电子应用中有前景的候选者。在这里,我们预测了一种新的2D材料,即Bi2OS2纳米片,它不仅具有可调的直接带隙,而且还具有很高的电子迁移率(高达26570 cm~2 V-1 s-1)。更有趣的是,我们在Bi2OS2纳米片中还发现了由量子限域效应和本征表面电子态的协同用作导致的反常层数依赖的带隙。同时,2D Bi2OS2在整个太阳光谱中也表现出了优异的吸光性,吸收系数可与无机-有机杂化钙钛矿太阳能电池相媲美。此外,计算表明Bi2OS2单层在1000K的温度下仍能保持良好的结构完整性。这些优异的电学、光学性质使2D Bi2OS2在纳米光电子输运器件的设计中展现出巨大的应用前景。