近年来,电子电气行业迎来了飞速发展,电子元器件朝小型化、轻量化及高度集成化方向发展,这对材料的综合性能提出了更高的要求。在诸多材料中,高性能的聚合物基纳米复合电介质材料因其巨大的应用前景而深受青睐。虽然前人为提升聚合物基纳米复合材料的综合性能做了很多工作,也取得了一定的成果,但依旧存在很多问题,比如纳米填料的选择、纳米填料在聚合物基体中的分散和界面结构对复合材料性能的影响等。为了解决上述问题,本文选取了性质更佳的一维纳米填料,详细对比了几种不同的一维纳米填料对复合材料电学性能的影响;然后采用简单易行的表面修饰手段对纳米填料进行改性,以增强填料与基体的相容性;最后系统地研究了不同的界面结构对复合材料性能的影响。首先,为了探究不同的一维纳米填料对复合材料电学性能的影响,本文采用水热和高温煅烧等方法成功制备了四种不同本征性质的纳米线,并基于这几种纳米线制备了具有高介电纳米复合材料。研究结果显示,含BaTiO3纳米线的复合材料的介电常数要明显高于其他三种复合材料,而TiO2纳米线的加入则使复合材料具备最佳的击穿性能。得益于纳米线的各向异性,低含量纳米线的加入可能会提升复合材料的击穿强度。相比于纯聚合物,纳米线的加入使复合材料的充放电能量密度都有一个显著的提高,其中BaTiO3纳米线的提升效果最为显著,而储能效率则是含有TiO2纳米线的复合材料最为突出。本项工作系统地研究了不同性质的纳米线对复合材料介电性能和储能性质的影响,为后续制备高储能密度的纳米复合材料打下了坚实的基础。其次,为了改善一维纳米填料在聚合物基体中的分散,本文设计合成了具有长链结构的多巴胺衍生物h-DOPA和f-DOPA,基于多巴胺氧化自聚形成聚多巴胺包覆改性纳米填料的简单易行性,分别对TiO2和BaTiO3纳米线进行改性,通过条件温和的小分子改性实现了聚合物包覆改性的效果,随后采用涂膜工艺,制备了高性能的聚合物基复合材料。得益于聚多巴胺在纳米线表面的成功沉积,复合材料的介电损耗、泄漏电流和剩余极化得到抑制,储能性质有了较大的提升,比如含f-DOPA@TiO2纳米线或f-DOPA@BaTiO3纳米线的复合材料的最大储能密度分别达到了 11.48 J cm-3和12.87 J cm-3,远高于商业化BOPP的储能密度3.56 J cm-3,足以与目前文献报道的一些高储能纳米复合电介质材料相媲美,呈现出了巨大的应用前景。对比这两种多巴胺改性纳米线的性质,我们可以发现f-DOPA的包覆效果要比h-DOPA好。多巴胺衍生物改性纳米材料的方法简单,高效且具有普适性,能够广泛运用于各类无机材料的表面修饰。本项工作说明,合理选择纳米填料和对填料进行适当的表面改性有助于增强复合材料的储能性质。然后,为了缓解由纳米填料和聚合物基体介电常数的差异造成的电场分布不均,本文设计合成了具有核-壳结构的mTi02@BaTiO3纳米线,并实现了 Ti02包覆外层的厚度调节,基于这种纳米线制备了高介电聚合物基纳米复合材料。在BaTiO3纳米线和聚合物基体之间引入介电常数介于两者之间的Ti02,促成复合材料体系中介电常数梯度的形成,有效地缓解了复合材料体系中电场分布不均的情况,保持了复合材料的击穿强度。得益于包覆的Ti02层,复合材料的介电损耗、泄漏电流和剩余极化都得到了抑制,储能效率下降的幅度大大减缓。即使填料的添加量达到最高20 wt%,复合材料的储能效率依旧能保持在60%左右。有限元分析计算模拟结果进一步证实了 Ti02包覆BaTiO3纳米线对后续复合材料性质的显著提升。值得注意的是,当Ti02包覆层较厚时,Ti02自身的半导体特性开始影响到复合材料的电学性质,使复合材料的泄漏电流和介电损耗增大,不利于复合材料储能密度的提高。最后,为了抑制Ti02自身的半导体特性对复合材料的电学性能的不良影响,本文设计合成了 BaTiO3纳米颗粒包覆的Ti02纳米线,并基于这种特殊结构的纳米线制备了高介电纳米复合材料。得益于BaTi03@Ti02纳米线特殊的核-壳结构,界面极化得到增强,使含BaTi03@Ti02纳米线的复合材料的介电常数要高于含未改性的Ti02或BaTiO3纳米线的复合材料。与此同时,BaTiO3在Ti02纳米线表面的包覆抑制了复合材料的介电损耗、泄漏电流和剩余极化,有助于复合材料击穿强度的维持,使得复合材料具备更高的储能密度和储能效率。该研究工作表明不同的界面结构会对复合材料的电学性能产生巨大影响,实现界面结构的调控对后续设计高性能的纳米复合电介质材料具有重要的意义。