随着温室气体排放,全球气候变暖,各国家地区提出了碳中和的目标,CO2的捕集、有效利用与封存（CCUS）受到越来越多的关注。直接从空气中捕获CO2（Direct Air Capture,DAC）已成为助力解决气候问题不可或缺的部分。利用金属氧化物（如Mg O、Ca O）、氢氧化物（如KOH、Ca（OH）2）的碳酸化反应来吸收CO2,生成对应的金属碳酸盐,对化学稳定性高的CO2的利用就转变为了对碳酸盐的利用。与已工业化的高温煅烧相比,碳酸盐的加氢转化能够使反应温度降低100–200 oC,同时能够避免CO2的产生。碳酸盐加氢转化的研究较少,且已有研究中的氢仅来源于气相H2和金属氢化物。近年来高能量密度的有机储氢溶剂（Liquid Organic Hydrogen Carriers,LOHCs）的发展,为绿氢（Green Hydrogen）提供了便于储存和运输的灵活介质,但LOHCs作为运输介质时会涉及H2储存和H2释放两个步骤。本文尝试将H2释放与碳酸盐加氢反应耦合,避免了将H2释放后再用于加氢反应的繁琐和高能耗步骤,并以活化更低键解离能（Bond-Dissociation,BDE）的C-H键代替活化高BDE的H-H键。本文聚焦于LOHCs作为加氢反应中的有效和可循环氢源,耦合脱氢过程与加氢过程,针对建立CO2吸收与利用循环中的碳酸盐低温高效转化过程,实现碳酸盐催化加氢制备高选择性的CH4。为探明碳酸盐与有机储氢溶剂的反应机理,将CaCO3和NiCO3机械混合的混合碳酸盐为原料,使用四氢萘（THN）、二氢菲（DHP）、二氢蒽（DHA）三种LOHCs,对碳酸盐液相加氢反应进行系统研究,探索Ni在此过程中的催化作用,并评价三种LOHCs在此系统中的反应性。得到以下主要结论:（1）单独NiCO3与THN的反应效果较好,可生成大量CH4和少量CO2,同时NiCO3被还原为Ni单质,具有催化LOHCs脱氢和CaCO3加氢的潜力,优选温度为400 oC。混合碳酸盐与LOHCs在400 oC反应可生成选择性大于90%的CH4和来自NiCO3热分解的少量CO2,CH4由碳酸盐直接加氢生成,而不是碳酸盐分解释放的CO2加氢。（2）LOHCs先在Ni的催化作用下脱氢,然后发生与H原子相互结合生成H2、H原子还原碳酸盐生成CH4和H2O、H原子对LOHCs原料加氢三类反应。其中,H原子还原碳酸盐生成CH4和H2O的过程需Ni催化,Ni催化LOHCs的初始脱氢速率大于CaCO3加氢速率。反应20 min时,CaCO3转化率可达15%。（3）未反应的NiCO3尺寸在14–25μm左右,反应过程中同时有团聚和分散的行为。NiCO3在混合碳酸盐中占比越高,团聚越严重,颗粒尺寸越大;同时NiCO3可在反应中原位形成200–900 nm的Ni颗粒,Ni颗粒附着在CaCO3表面,可以催化加氢还原反应。