氮掺杂、铈掺杂石墨烯基催化剂的制备及在直接甲醇燃料电池中的应用

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直接甲醇燃料电池(DMFC)具备低温快速启动、低污染物排放以及电池结构简单等特性,这使得直接甲醇燃料电池可能成为未来便携式电子产品应用的主流。催化剂是燃料电池的关键,目前DMFC催化剂常使用Pt等贵金属,但是Pt的价格昂贵、易中毒,阻碍了燃料电池的商业化的进程。而石墨烯因其巨大的比表面积、良好的电子传导性和电化学稳定性使其成为近年来热门研究的催化载体。本论文通过制备石墨烯、氮掺杂石墨烯、铈掺杂石墨烯,研究其作为DMFC阴极催化剂催化氧还原(ORR)以及其载Pt催化剂作为阳极催化剂催化甲醇氧化(MOR)性能。主要研究内容如下:  1.采用改进Hummers法制备氧化石墨(GO),然后采用高温热还原法制得石墨烯(RGO)。利用SEM、FT-IR、XRD、TGA、Raman等手段表征其形貌、结构。电化学测试(CV)结果表明800℃时热还原得到的石墨烯催化ORR性能最佳。  2.以苯胺单体为氮源,采用原位聚合法制备聚苯胺和氧化石墨(PANI-GO)复合物,然后高温热还原得到氮掺杂石墨烯(NRGO);再以氯铂酸为金属Pt前驱体,通过抗坏血酸绿色还原得到Pt粒子。通过SEM、FT-IR、XRD、TGA、Raman、EDX等手段表明成功制得了NRGO和Pt-NRGO。CV结果表明,掺氮的石墨烯比未掺杂前催化ORR性能显著提高,而且掺杂500μl苯胺单体得到的NRGO、Pt-NRGO分别催化ORR和MOR的性能最佳。  3.以Ce(NO3)3·6H2O为铈源和GO充分均匀混合,然后热还原得到CeO2/RGO;再用抗坏血酸原位还原H2PtCl6·6H2O得到Pt-CeO2/RGO。由SEM、TEM、XPS、FT-IR、XRD、TGA等手段可知成功制备了CeO2/RGO和Pt-CeO2/RGO,CV结果表明,掺杂CeO2的石墨烯比未掺杂前,催化ORR性能明显提高,且以7%CeO2/RGO催化ORR,以及40%Pt-7%CeO2/RGO催化MOR的性能最佳。
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