丙烷、异丁烷及异己烷光氧化的烟雾箱研究

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本论文利用烟雾箱对丙烷、异丁烷和异己烷光化学臭氧活性进行了研究,主要研究了相对湿度(RH)以及反应物初始浓度比值对这些物种的光化学反应的影响,并将实验数据与MCMv3.1中烷烃子机理的模拟结果进行了对比分析。在丙烷-NOx光化学反应体系中,臭氧最大值(O3max)、丙烷的臭氧生成活性最大值(IRmax)以及臭氧到达峰值所需时间都随RH的增大而减小。在较低RH时,IRmax变化范围为0.0231~4).0391;而较高RH时,IRmax变化范围为0.0172~0.0320。在反应进行到4-20h内,RH为17%时,丙酮浓度为153ppb~364ppb;而RH为62%时,丙酮浓度为167ppb~302ppb。臭氧最大值随着丙烷与NOx初始浓度比值增加而减少,在低RH时线性负相关性更好。利用了MCM丙烷子机理对反应进行了数值模拟,并与实验结果进行比较,发现两者还存在较大的偏差。在异丁烷-NOx光化学反应体系中,生成的O3max与RH呈现线性负相关性,随RH的增加,臭氧到达峰值所需时间、异丁烷的IRmax和丙酮生成量都呈减小趋势。反应生成的O3max和异丁烷与NOx初始浓度比值呈线性负相关性,在反应到4h时,比值低时丙酮的生成量高,8h之后呈现相反趋势。O3max的实验结果比MCM模拟结果大5%~20%,臭氧到达峰值所需时间的实验结果约为MCM模拟结果的5倍。丙酮生成量的实验结果小于MCM模拟结果,随着反应的进行二者偏差有减小趋势。异己烷-NOx化学反应体系中,由于反应开始引入了HONG,反应开始会生成OH自由基,RH对O3max和臭氧到达峰值所需时间以及丙酮生成量的影响都不大,但随RH加O3max有稍减小趋势。加入的HONG初始浓度对反应体系影响较大,当HONO浓度从120.5ppb增加到275ppb时,产生O3max增加了48%;IRmax增加了51%;丙酮和丙醛的平均生成量分别增加54%和34%。当HONO初始浓度从275ppb增加到427ppb时,臭氧峰值以及IRmax几乎不变,丙酮和丙醛的平均生成量增加也较小,分别增加9%和7%。MCM异己烷子机理模拟臭氧及氮氧化物与实验结果具有较好的一致性。丙酮生成量的模拟结果与实验结果有相同的趋势,但实验结果明显高于模拟结果,分析了模拟结果与实验数据之间产生误差的原因。
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