【摘 要】
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Zintl相Mg3Sb2因储量丰富、成本低、对环境友好,且具有“电子晶体-声子玻璃”的独特性质,近年来备受研究者的关注,有望在热电功能材料领域实现应用。本论文通过高能球磨结合快速热压的方法,制备了Mg3Sb2基热电材料,研究了合金元素掺杂对Mg3Sb2基材料热电性能的影响,揭示了该类材料体系的载流子输运机制,分析了其中存在的声子散射机制。本文研究了Ge掺杂对p型Mg3Sb1.5Bi0.5基热电材料
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Zintl相Mg3Sb2因储量丰富、成本低、对环境友好,且具有“电子晶体-声子玻璃”的独特性质,近年来备受研究者的关注,有望在热电功能材料领域实现应用。本论文通过高能球磨结合快速热压的方法,制备了Mg3Sb2基热电材料,研究了合金元素掺杂对Mg3Sb2基材料热电性能的影响,揭示了该类材料体系的载流子输运机制,分析了其中存在的声子散射机制。本文研究了Ge掺杂对p型Mg3Sb1.5Bi0.5基热电材料性能的影响,实验结果表明,Ge掺杂可以显著提高基体材料Mg3Sb1.5Bi0.5的迁移率,室温迁移率从1.82 cm2v-1s-1变化到25.63 cm2v-1s-1,但随着Ge掺杂量的增加,迁移率变化不大;而且Ge掺杂可以大幅度提高基体材料Mg3Sb1.5Bi0.5的载流子浓度,室温载流子浓度由1.02×1019cm-3变化到5.71×1019cm-3。但由于在制备过程中形成了第二相,使得载流子浓度的变化相对复杂,并且得益于基体相与第二相界面对声子的散射,使晶格热导率也得到了降低。最终p型样品Mg3Sb1.5Bi0.47Ge0.03在723 K出现峰值ZT,约为0.499。n型Mg3.2Sb1.5Bi0.5基热电材料的研究结果表明,Mg位Zn掺杂与Sb位Se掺杂同时作用,对载流子浓度的影响不大,但可以大幅度提高迁移率,使得电导率得到显著提升。此外,采用部分Zn原子替代Mg原子会在材料中引入点缺陷,进一步增强了声学声子散射,使晶格热导率降低。最终样品Mg3.18Zn0.02Sb1.5Bi0.49Se0.01在623 K取得最大ZT=1.77。此外研究发现,In与Se共掺杂可以改善n型Mg3.2Sb1.5Bi0.5基材料的热电性能。这是由于In掺杂使材料的有效质量和载流子浓度得到了一定程度的提升,并且载流子散射机制发生了略微改变,其中电离散射遭到了削弱。最终,功率因子和热电优值均得到显著提升,在573 K和723 K取得最大值,分别为15.1μW cm-1K-2和1.64。
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