论文部分内容阅读
为了应对日愈严重的环境问题和能源危机,寻找一种可持续发展的清洁能源成为科学研究的热点。通过模拟光合作用构建光电化学池,利用太阳能驱动水分解产氢可以实现对太阳能的可持续循环利用。而如何组建一个高效的水氧化光阳极是实现这一过程的关键。 本课题采用连续离子层吸附法(SILAR)沉积CdS制备type-II异质结TiO2/CdS光阳极,用光电化学沉积法在TiO2/CdS表面沉积催化剂磷酸钴(Co-Pi)得到TiO2/CdS/Co-Pi水氧化光阳极。通过X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱仪(XPS)等对样品结构及组成进行分析,证明合成出的TiO2/CdS复合粒子呈包覆结构,为CdS包覆在二氧化钛纳米粒子表面,粒径在40 nm-50 nm之间,无法直接观测到磷酸钴化合物的形貌,但XPS证明磷酸钴化合物已成功沉积在TiO2/CdS复合粒子表面。用已制备的光阳极,在中性溶液中,模拟水氧化测试,无外加偏压和电子牺牲剂的情况下,在可见光照射下,依然得到较高的初始光电流和稳定光电流,分别为1.3 mA·cm-2和0.5 mA·cm-2,表明制备的光阳极可以在可见光照下有效的驱动水氧化反应。光电化学池的工作原理为,CdS吸收光子产生光生电子-空穴,TiO2和Co-Pi分别传输电子和空穴,空穴进行水氧化反应,电子转移到阴极完成质子还原。 此外,本课题还构建了一个由TiO2/CdS/Co-Pi水氧化光阳极与钙钛矿电池串联的水氧化器件,通过串联钙钛矿太阳能电池,提高器件对光能的利用率,并为光阳极提供额外的偏压,进而提高催化水氧化反应效率,实验证明,串联钙钛矿太阳能电池后光电流响应有所增强,由1.3 mA·cm-2提高到1.7 mA·cm-2。