羰基硫(COS)是一种广泛存在于工业原料气和尾气中的具有代表性的有机硫。它不仅容易导致工业催化剂的中毒,还是大气硫酸盐气溶胶的主要来源之一,因此有必要发展COS的深度净化技术。本论文采用了量子化学计算和实验相结合的研究方法,设计并制备脱硫材料,用于COS的深度净化。论文首先研究了单一金属氧化物上脱除COS的表面活性中心：然后基于密度泛函理论,研究了不同的改性方法对单一金属氧化物电子结构的调控作用,以及对其表面活性中心性质的影响,找到了提高材料脱硫性能的有效途径；最后根据理论计算的结果,制备了一系列复合金属氧化物,得到了理想的脱硫效果,并提出了一种增强材料深度净化COS性能的机理,为脱硫材料的设计和制备指明方向。本论文得到的主要结果和规律性认识如下：1、NiO对COS具有较好的脱除效果,Ni原子向外提供电子的能力(即Lewis碱性强度)越强,对COS的吸附／转化能力越高;羟基可以与吸附在Ni原子上的CO发生反应,生成CO2和H20,可以有效降低净化材料表面的“积碳效应”,从而提高净化材料的硫容。2、理论计算表明：A1原子体相掺杂可以有效地提高NiO表面Lewis碱性强度。实验结果表明：以类水滑石化合物为前驱体,经过焙烧可以获得A1原子体相掺杂的NiAl复合金属氧化物。400℃焙烧后获得的Ni/Al=3的NiAl类水滑石衍生氧化物对COS具有较好的深度净化效果。3、适量KOH和K2CO3负载可以进一步提高NiAl类水滑石衍生氧化物的脱硫性能,KCl和KN03负载则会导致脱硫性能的下降。通过研究影响活性的机理发现：提高材料的表面Lewis碱性强度和羟基数量是提高COS深度净化材料脱硫性能的有效途径。