橡胶/稀土复合材料的制备和荧光性能研究

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由于其特殊的外电子层结构,稀土化合物具有独特的光、电、磁等性能。稀土配合物具有荧光强度高、单色性好等优点,越来越受到人们的重视,但是其存在稳定性较差,因而限制了它的应用。稀土配合物/聚合物复合材料具有稀土配合物的发光性能和聚合物易加工的特点,具有广阔的应用前景。本论文的研究工作主要分为稀土有机配合物的合成和稀土配合物/橡胶复合材料的制备。首先,通过机械共混分别用四种稀土氧化物氧化镧(La2O3)、氧化钐(Sm2O3)、氧化镝(Dy2O3)和氧化铕(Eu2O3)以及羧基丁苯胶乳(XSBR)混合制备了稀土氧化物/XSBR复合材料。硫化曲线表明四种稀土氧化物均可以不同程度地加快XSBR的硫化速度。加入10份稀土氧化物复合材料的硬度、拉伸强度、撕裂强度和模量均高于未填充XSBR,而断裂伸长率降低,其中La2O3/XSBR拉伸强度最高。所得复合材料具有一定的荧光性能。为了提高复合材料的荧光性能,事先合成了Sm(Pht)3phen配合物,将其掺杂到丁腈橡胶(NBR)中制成Sm(Pht)3phen/NBR复合材料,并与直接加入同等份数的(SmCl3+KHPht+phen)/NBR复合材料作对比,研究其力学性能、荧光性能。结果发现加入10份Sm(Pht)3phen的复合材料力学性能和荧光性能均高于其他试样。改换配合物的配体结构,采用水杨酸(Sal)作为第一配体,邻啡罗琳(Phen)还是作为第二配体,合成了一系列的稀土配合物Re(sal)3phen(Re=Eu,Dy,Sm),并通过溶液法制成了Re(sal)3phen/NBR复合材料,着重研究其荧光性能。结果证明三种复合材料具有较好的荧光性能,中心稀土特征峰得以表达,说明所得到的复合材料可以较好地将能量传递给稀土中心离子。接下来着重研究Eu(sal)3phen/NBR复合材料的结构和性能。场发射扫描图(FESEM)表明加入到NBR中Eu(sal)3phen的粒子粒径大大减小,并且溶液法提高了粒子的分散性。X射线衍射实验(XRD)表明在硫化过程中稀土配合物和NBR基体之间发生了一系列的相互作用,改变了配体原始的晶体形态。荧光测试结果表明,随着稀土配合物含量的提高,复合材料的荧光强度也提高,而且即使加入了25份也没有发生“荧光猝灭”现象。最后研究了对荧光强度影响的几个因素。首先研究稀土配合物与基体之间相互作用对于复合材料的荧光性能影响,制备了Eu(sal)2(AA)phen/NBR(15/100)复合材料,并与具有相同稀土含量的Eu(Sal)3Phen/ NBR复合材料做对比。前者的荧光强度比后者提高了63%(615nm处)。这是因为丙烯酸中的C=C比较活泼,在硫化过程中使配合物和基体间的相互作用更强,配合物在其中的分散性更好。改变制备复合材料的条件,即除去四氢呋喃(THF)溶剂的温度分别为:常温23℃、50℃和85℃。随着温度的提高,所得复合材料的荧光性能提高。场发射扫描图表明温度的改变影响了稀土配合物的晶体形貌,从而影响了复合材料的荧光性能。
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